Une nouvelle méthode de simulation quantique clarifie les propriétés corrélées du matériau complexe 1T -TaS2

Une équipe dirigée par Philipp Werner, professeur de physique à l’Université de Fribourg et responsable du projet de phase 3 du PRN MARVEL Support continu, méthodes de simulation avancées, a appliqué sa méthode de simulation quantique avancée à l’étude du matériau complexe 1T -TaS2. La recherche, récemment publiée dans Lettres d’examen physiquea aidé à résoudre un conflit entre les résultats expérimentaux et théoriques antérieurs, montrant que la région de surface de 1T -TaS2 présente une interaction non triviale entre l’isolation de la bande et le comportement d’isolation de Mott lorsque le matériau est refroidi en dessous de 180 k.

1T -TaS2 est un dichalcogénure de métal de transition en couches qui a été étudié intensivement pendant des décennies en raison des liens intrigants entre les distorsions dépendant de la température dans le réseau et les phénomènes liés aux corrélations électroniques.

Lors du refroidissement, le matériau subit une série de réarrangements de réseau avec une redistribution simultanée de la densité électronique, un phénomène connu sous le nom d’ordre d’onde de densité de charge (CDW). Dans la phase atteinte lorsque le matériau est refroidi en dessous de 180 k, une distorsion périodique du réseau dans le plan conduit à la formation d’amas en étoile de David (SOD) constitués de 13 atomes de tantale. Simultanément, une forte augmentation de la résistivité est observée. D’autres propriétés intéressantes de la phase à basse température comprennent une transition vers un état supraconducteur sous pression ainsi que la possibilité de transformer cette phase en phases métastables métalliques à longue durée de vie en appliquant de courtes impulsions de laser ou de tension, rendant le matériau potentiellement intéressant pour une utilisation dans futurs dispositifs de mémoire.

Pendant de nombreuses années, 1T -TaS2 a été considéré comme un isolant Mott, et en fait l’un des exemples prototypiques d’un système Mott monobande. Il y a dix ans, des recherches théoriques sur la structure électronique de 1T -TaS2 ont proposé un scénario dans lequel un état isolant de Mott basé sur la corrélation se formait dans les plans mais, en raison du fort saut entre les couches, une bande métallique était présente dans l’empilement. direction. Dans ce scénario, une explication possible de la nature isolante du matériau est le désordre d’empilement, un effet connu pour exister dans le matériau.

Les recherches théoriques qui ont suivi sur le rôle de l’empilement des couches et ses effets sur l’état fondamental électronique ont montré que la structure d’énergie la plus basse présente un empilement spécifique « AL » de bicouches, où A fait référence au centre de l’étoile de David et L à le coin supérieur droit. Ces résultats, encore une fois ne reposant pas strictement sur la physique de Mott, indiquent que l’état isolant pourrait être dû à des lacunes de liaison-anti-liaison. Bien que cette image puisse être appropriée pour la masse, la négligence des effets d’interaction impliquerait un état métallique épinglé à la surface des échantillons se terminant par une bicouche cassée, une caractéristique qui a été clairement exclue par plusieurs expériences récentes de spectroscopie à effet tunnel (STS). qui ont systématiquement rapporté des spectres lacunaires pour les deux terminaisons.

Cette contradiction entre théorie et expérience a incité des chercheurs de l’Université de Fribourg à entreprendre une étude systématique de la structure électronique corrélée dans le système bicouche empilé, en utilisant une machinerie informatique avancée développée au sein de MARVEL.

Le comportement électronique des matériaux quantiques fortement corrélés tels que 1T -TaS2 ne peut pas être correctement décrit en termes de calculs de structure de bande – les modèles théoriques destinés à modéliser avec précision ces matériaux doivent inclure les effets d’une forte corrélation électronique. L’approche GW + EDMFT ab initio pour la modélisation des matériaux corrélés est actuellement l’une des méthodes les plus sophistiquées disponibles pour les calculs d’électrons corrélés. Il a été démontré qu’il permet des simulations sans paramètres de matériaux corrélés. Dans la présente approche, cependant, les paramètres d’un modèle multicouche ont été déterminés par comparaison avec les spectres STS connus pour les monocouches. L’application de cette technique a ensuite permis de simuler des systèmes semi-infinis de couches 1T -TaS2 dans l’arrangement d’empilement AL, identifié comme l’état fondamental structurel dans des recherches antérieures, pour les deux terminaisons de surface différentes.

Les calculs effectués par le postdoc Francesco Petocchi reproduisaient les caractéristiques spectrales rapportées dans la littérature et fournissaient une interprétation naturelle de la distribution des multiplets observés dans les expériences de photoémission réalisées par le groupe du Prof. Claude Monney à l’Université de Fribourg. Sur la base de leur modèle, ils ont pu conclure que le comportement isolant de 1T -TaS2 découle de l’interaction complexe entre les séparations liaison-anti-adhérence et la corrélation électronique.

Ces résultats, qui fournissent une base solide pour les interprétations précédentes des mesures récentes, indiquent que si la région de masse de 1T -TaS2 est essentiellement un isolant de bande dans la phase à basse température, la région de surface présente une interaction non triviale entre l’isolation de bande et Mott comportement isolant.

Fourni par le Pôle de recherche national (NCCR) MARVEL