Un nouveau photocatalyseur à large bande régulé interfacial

L’extension de l’absorption de la lumière de l’ultraviolet (UV) au proche infrarouge (NIR) et l’amélioration de l’efficacité de séparation des photoporteurs des photocatalyseurs sont d’une importance vitale pour l’évolution de H2 par l’énergie solaire.

Récemment, le groupe de recherche du professeur Gouxiu Wang de l’Université de technologie de Sydney, conjointement avec le professeur Dan Wang de l’Académie chinoise des sciences (Institut de génie des procédés), a présenté un nouveau photocatalyseur à large bande régulé interfacial composé de g-C3N4 (DCN) défectueux et de NaYF4 : Yb3+ , nanocristaux de Tm3+ (NYF) dans Open scientifique national.

Le Dr Xiaochun Gao (Université de technologie de Sydney ; Université de Ludong) et le professeur Nailiang Yang (Institut de génie des procédés, Académie chinoise des sciences) sont les co-premiers auteurs.

Les auteurs ont d’abord réalisé un contrôle précis des défauts sur g-C3N4 en introduisant les dopants S et les lacunes C dans les prismes hexagonaux DCN 3-D. Ensuite, les nanocristaux NYF ont été chargés avec succès sur la matrice DCN, formant le photocatalyseur NYF@DCN à large bande.

Contrôle d’interface précis sur DCN avec états de défaut optimisés

Les auteurs ont constaté que l’utilisation d’éthylène glycol et de soufre fondu est essentielle pour réguler les états de défaut dans le DCN via la création de dopants S et de lacunes C.

Les états de défaut peuvent non seulement étendre la capacité d’absorption solaire du DCN, mais également accueillir les électrons excités de la bande de cantonnière et les électrons migrés de la bande conductrice via une capacité modérée de piégeage des électrons, améliorant encore l’efficacité de séparation de charge à l’interface entre le DCN et la solution.

Récolte solaire étendue de NYF@DCN

En comparaison avec le g-C3N4 (BCN) et le DCN en vrac, le NYF@DCN à large bande a montré une meilleure capacité de récupération de la lumière solaire, qui était principalement due à :

1) La formation d’états de défaut dans le DCN qui abaisse l’énergie d’excitation et étend le domaine d’absorption visible à 590 nm, donnant un photocourant élevé de 12,55 μA cm-2 sous 550 nm ;

2) L’excitation secondaire de DCN par la lumière UV convertie à partir de cristaux NYF, telle que reflétée par les spectres de photoluminescence à conversion ascendante, qui a rendu NYF @ DCN avec un photocourant promu de 8, 01 μA cm-2.

L’absorption solaire accrue mentionnée ci-dessus est déduite pour stimuler l’évolution de l’H2 induite par l’énergie solaire.

Transfert de charge interfacial accéléré de NYF@DCN

Les spectres RMN CP-MAS 13N et les calculs théoriques ont montré que, par rapport à BCN, une polarisation de charge interfaciale plus forte pourrait exister via la liaison YN entre DCN et NYF, ce qui est favorable au transfert d’énergie de NYF à DCN via à la fois le transfert de photo (PT) et voie de transfert d’énergie à l’état excité (ET).

En résumé, la capacité de récupération solaire améliorée et le transfert de charge interfacial stimulent conjointement le NYF@DCN à large bande avec un taux d’évolution H2 solaire supérieur de 2799 μmol h-1 g-1, se classant au premier rang des photocatalyseurs et des particules de conversion ascendante à base de g-C3N4 à base de photocatalyseurs.