Les électrocatalyseurs à base de carbone sont considérés comme des alternatives prometteuses aux catalyseurs à base de métaux précieux de pointe. Le dopage hétéroatomique peut effectivement créer des centres catalytiques hautement actifs, mais malheureusement, il entraîne une conductivité électronique plus faible et entrave ainsi le processus d’électrocatalyse.
Pour résoudre ce problème, une équipe de l’Université de technologie de Chine du Sud a développé un électrocatalyseur au carbone Janus avec différents niveaux de dopage d’hétéroatome entre les deux côtés, ce qui pourrait résoudre le conflit entre l’activité intrinsèque et la conductivité électronique pour améliorer les performances des réactions d’oxydation électrocatalytique de l’hydrazine.
L’électrocatalyse permet de transformer l’énergie électrique en énergie chimique. Le bon déroulement des réactions électrocatalytiques repose sur la conception d’électrocatalyseurs avec des centres hautement actifs et une conduction électronique efficace. Les matériaux carbonés représentent une classe importante d’électrocatalyseurs. Le principal obstacle à l’amélioration des performances des matériaux en carbone est le compromis entre l’activité intrinsèque et la conductivité électronique.
Maintenant, une équipe dirigée par le professeur Yingwei Li de l’Université de technologie de Chine du Sud a abordé ce problème en développant un catalyseur à base de carbone avec une structure Janus. L’électrocatalyseur au carbone Janus se compose d’un bloc de carbone conducteur dopé à l’azote (NC) et de nanofeuilles de carbone co-dopées au bore et à l’azote (BNC) catalytiquement actives.
« La conception des nanomatériaux de carbone Janus n’est pas une tâche facile. Les matériaux de carbone sont généralement préparés par la carbonisation de précurseurs contenant du carbone. Cependant, les précurseurs conventionnels n’ont pas la possibilité de synthétiser des matériaux de carbone avec des structures et des compositions accordables. Notre groupe s’est engagé dans le développement de catalyseurs efficaces basés sur des cadres organo-métalliques (MOF), une classe de matériaux à haute capacité de conception, compositions accordables et distributions atomiques ordonnées Les propriétés intéressantes des MOF nous ont motivés à concevoir un Janus MOF comme précurseur des nanomatériaux de carbone Janus « , a expliqué Yingwei Li.
Les chercheurs ont développé une stratégie de « coupure moléculaire et re-suture » pour la construction du Janus MOF. Les cristaux de ZIF-8 ont été chauffés dans une solution méthanolique d’acide borique. Le ZIF-8 a été lentement gravé par de l’acide borique pour libérer des ions métalliques et des ligands, suivi de la nucléation et de la croissance de B-MOF sur le ZIF-8 gravé. ZIF-8/B-MOF a ensuite été utilisé comme précurseurs pour la synthèse de Janus NC/BNC.
La face NC présente un niveau de dopage plus faible et donc une conductivité électronique plus élevée par rapport à la face BNC. Cependant, le côté BNC possédait des sites BO3 catalytiquement actifs avec une activité intrinsèque plus élevée. L’intégration de NC avec BNC pourrait non seulement assurer une conductivité électronique élevée de l’hybride, mais également induire une délocalisation de charge supplémentaire des sites actifs du côté BNC avec une activité catalytique améliorée.
Dans la réaction d’oxydation électrocatalytique de l’hydrazine, NC/BNC a montré une activité significativement améliorée par rapport aux homologues simples et aux mélanges physiques simples.
Compte tenu de la grande famille des MOF, l’équipe pense que la stratégie proposée sur le modèle MOF peut être étendue à la synthèse de divers matériaux de carbone Janus avec des compositions et des structures accordables. Cela enrichira, espérons-le, la boîte à outils de la chimie et de la nanotechnologie personnalisables pour des applications potentielles dans les stabilisateurs interfaciaux, l’administration de médicaments et la catalyse par transfert de phase.
La recherche est publiée dans la revue Examen scientifique national.
Plus d’information:
Jieting Ding et al, Un électrocatalyseur au carbone dopé à l’hétéroatome Janus pour l’oxydation de l’hydrazine, Examen scientifique national (2022). DOI : 10.1093/nsr/nwac231