Les scientifiques du nucléaire ont pour mission d’aider à créer une économie circulaire où les « déchets » sont une ressource utile. Le combustible nucléaire irradié peut être recyclé, et les scientifiques s’efforcent de comprendre comment les radiations affectent ce processus de recyclage. Les chercheurs espèrent améliorer le processus de recyclage et extraire davantage d’éléments chimiques utiles du carburant.
L’industrie nucléaire est confrontée à un défi rarement rencontré par d’autres industries : les radiations. Une collaboration entre le Laboratoire nucléaire national (NNL) du Royaume-Uni, le Laboratoire national de l’Idaho (INL) aux États-Unis et l’Université de Manchester au Royaume-Uni a mis en lumière la façon dont le rayonnement affecte une molécule très importante, l’acide acétohydroxamique (AHA). Ce travail a été présenté sur la couverture de la revue ChimPhysChem.
Le Dr Dan Whittaker dirige le thème Advanced Recycle and Isotope Separations pour le NNL, « L’effet du rayonnement sur les solvants utilisés pour séparer les isotopes utiles du combustible nucléaire dissous est souvent considéré comme assez faible. Nous savons que d’autres réactions chimiques comme l’hydrolyse sont important, mais nous devons vraiment comprendre la chimie du rayonnement si nous voulons travailler vers des techniques d’extraction plus efficaces. Il est utile de savoir que le rayonnement n’a pas un grand effet, mais nous devons tester chaque nouveau produit chimique afin de nous assurer que les techniques de recyclage avancées sont développées correctement. »
S’appuyer sur un travail de pionnier
Le combustible nucléaire irradié contient de nombreux éléments chimiques, dont certains peuvent être extraits et réutilisés pour fabriquer du nouveau combustible nucléaire ou utilisés dans d’autres applications. Par exemple, dans les soins de santé, les radio-isotopes sont utilisés pour traiter des conditions médicales, tandis que dans l’exploration spatiale, les radio-isotopes alimentent les missions, les rovers et les sondes.
Les techniques traditionnelles de recyclage du combustible nucléaire ont été mises au point il y a plus d’un demi-siècle, lorsque l’industrie nucléaire en était à ses balbutiements. La technologie et les connaissances ont considérablement évolué depuis ces premiers jours. Dans un avenir pas trop lointain, cette ancienne technologie pourra être remplacée par un processus de recyclage plus efficace qui utilise les compétences que les scientifiques du nucléaire ont perfectionnées au fil des décennies.
Développer une technologie de recyclage avancée
Dans les techniques traditionnelles de recyclage nucléaire, le combustible usé est dissous dans de l’acide nitrique, ce qui le transforme en liquide. Les métaux sélectionnés sont ensuite extraits de la solution acide à l’aide d’un produit chimique. Le processus fonctionne de la même manière que le savon, où un produit chimique connu sous le nom de tensioactif s’accroche à certains métaux, les tirant d’un liquide aqueux vers un liquide huileux. D’autres produits chimiques et métaux sont laissés dans l’eau. Idéalement, seuls des métaux spécifiques comme l’uranium seraient extraits pour fabriquer un nouveau combustible, mais d’autres métaux, moins utiles, sont souvent extraits en même temps, nécessitant une purification supplémentaire.
Dans les technologies avancées de recyclage nucléaire, des produits chimiques supplémentaires sont testés pour améliorer ce processus de recyclage. Un produit chimique d’intérêt est l’AHA, ou acides alpha-hydroxylés, qui est plus couramment utilisé en médecine pour traiter les infections de la vessie. Ce produit chimique peut empêcher l’extraction du neptunium et du plutonium avec l’uranium, ce qui signifie que moins d’étapes de purification sont nécessaires pour fabriquer un nouveau combustible, améliorant ainsi l’efficacité du processus. L’utilisation d’AHA dans le processus d’extraction contribue également aux accords internationaux de non-prolifération en offrant un meilleur contrôle de ces métaux.
Réactions chimiques ultrarapides causées par les radiations
Prédire comment le rayonnement affecte même des produits chimiques simples comme l’eau et l’acide nitrique est un défi. Le rayonnement provoque des centaines de réactions chimiques en une fraction de seconde, ce qui rend difficile leur détection et la construction d’un modèle prédictif précis. Une nouvelle recherche dirigée par le Dr Jacy Conrad de l’INL a développé un modèle pour l’AHA qui prédit avec précision ces myriades de réactions. Ce modèle nous indique à quel point le produit chimique sera efficace pour améliorer le processus de recyclage du carburant.
Pour construire le modèle, qui repose sur le calcul de toutes les réactions chimiques, certaines réactions ont dû être mesurées pour la première fois. Une technique spéciale a fourni un instantané des réactions chimiques ultrarapides provoquées par l’absorption des radiations. En collaboration avec l’installation d’accélérateur d’électrons laser du Brookhaven National Laboratory aux États-Unis, des rafales d’électrons à haute énergie incroyablement rapides et intenses ont été utilisées pour émuler les effets des rayonnements bêta et gamma.
Bien que des fragments d’AHA irradiés puissent continuer à réagir, l’impulsion d’environ 30 picosecondes du faisceau d’électrons est programmée pour coïncider avec des techniques analytiques rapides pour capturer le comportement des produits chimiques à courte durée de vie dans la solution. En utilisant les connaissances chimiques expertes des réactions qui produisent ces produits chimiques à courte durée de vie, recueillies au fil des décennies auprès de la communauté plus large de la chimie des rayonnements, les taux de réaction peuvent également être mesurés.
Toutes les réactions possibles – près de 200 d’entre elles – ainsi que leurs taux de réaction ont été utilisées pour construire le modèle prédictif. Pour s’assurer que le modèle était précis, d’autres travaux sur les rayonnements ont été effectués au Centre de recherche en chimie des rayonnements de l’INL et à l’installation Dalton Cumbrian de l’UoM. À l’aide de sources de rayonnement gamma, les chercheurs ont suivi la progression des réactions chimiques sur de plus longues périodes. Les produits stables finaux de ces réactions chimiques ont été identifiés. Leurs concentrations mesurées correspondaient aux valeurs calculées par le modèle, prouvant que les prédictions du modèle étaient exactes.
Regarder vers l’avant
Le Dr Conrad a développé le modèle prédictif à l’INL et a mené les expériences : « Le défi de démêler toutes les réactions chimiques individuelles qui contribuent à la dégradation d’une seule espèce est vraiment excitant. C’est un processus vraiment itératif de comparaison des sorties du modèle à la constante -état des résultats des irradiations gamma, puis se rendre compte qu’il y a une autre réaction qui doit être mesurée et répétée. En fin de compte, c’est incroyable de voir toutes les pièces du puzzle s’assembler, et mieux encore que ce travail puisse avoir des impacts aussi importants dans optimiser les cycles de retraitement des combustibles nucléaires usés.
La combinaison de l’expérience et de la modélisation a montré que les effets du rayonnement dans ces conditions très spécifiques sont assez faibles ; l’effet le plus important est causé par la solution acide, qui provoque l’hydrolyse de l’AHA. Les recherches se sont concentrées sur l’interaction entre l’AHA, l’acide nitrique et les radiations. L’étape suivante consiste à examiner ce qui se passera lorsqu’un composant clé du combustible nucléaire irradié, le neptunium, sera inclus. Même ce changement apparemment minime pourrait avoir une grande influence sur les réactions induites par les radiations. Des travaux sont en cours pour étudier cette nouvelle tournure, en s’appuyant sur des recherches antérieures.
Plus d’information:
Jacy K. Conrad et al, Dégradation induite par le rayonnement gamma de l’acide acétohydroxamique (AHA) dans des solutions aqueuses de nitrate et d’acide nitrique évaluée par modélisation à plusieurs échelles, ChimPhysChem (2022). DOI : 10.1002/cphc.202200749