Révéler le schéma entre polymérisation frontale et convection naturelle

Une réaction chimique auto-propagée peut transformer un monomère liquide en un polymère solide, et l’interaction entre le front de propagation et la convection naturelle de la réaction conduit à des motifs dans le matériau polymère solide résultant. De nouveaux travaux de l’Université de l’Illinois à Urbana-Champaign ont montré comment le couplage entre la convection naturelle et la polymérisation frontale conduit à ces modèles observés.

Cette recherche a été menée par une équipe unique de chercheurs : Nancy Sottos, professeur en science et génie des matériaux, Philippe Geubelle, professeur en génie aérospatial, et Leonardo Chamorro, professeur en science et génie mécanique. Un article décrivant cette recherche a récemment été publié dans Lettres d’examen physique.

Les polymères thermodurcissables et les matériaux composites sont utilisés dans un large éventail d’industries, mais la production de tels matériaux nécessite leur durcissement à des températures élevées dans un processus lent et très énergivore. La polymérisation frontale pour durcir les matériaux est une approche alternative attrayante qui est nettement plus rapide et plus économe en énergie.

Dans la polymérisation frontale, un front chimique auto-propagé convertit un monomère liquide en un polymère solide par une réaction qui génère une quantité importante de chaleur. Les monomères sont une classe simple de « blocs de construction » moléculaires qui peuvent réagir pour former des molécules plus grosses qui sont des polymères. Toute l’énergie nécessaire pour créer le polymère est contenue dans le monomère lui-même, et pour exploiter cette énergie, seul un petit stimulus est nécessaire pour déclencher la réaction.

En raison des instabilités, ce front d’auto-propagation ne se déplace pas toujours de manière uniforme. Bien qu’il soit idéal que la face avant se déplace en douceur et à vitesse constante pour des applications telles que la fabrication de composites et l’impression 3D, Geubelle déclare : « Nous sommes en fait très intéressés par ces instabilités car elles nous permettent de générer des motifs dans le matériau. C’est très passionnant, car pour certains matériaux, ces instabilités peuvent conduire à des propriétés très différentes pour le matériau. »

Geubelle explique que l’objectif de l’équipe était « de comprendre, expérimentalement et informatiquement, l’interaction entre le front qui se propage dans le bain de monomères et la convection qui se produit devant lui, et comment l’interaction entre les deux peut conduire à des modèles dans le matériel. »

Pour visualiser et caractériser le front de polymérisation et la recirculation en amont du front, l’équipe a dû concevoir un moule astucieux qui leur permettrait de faire des observations à la fois par le haut et par le côté. Ils ont construit et utilisé un moule en verre qui permettait l’observation de l’avant par le haut et l’entrée d’un faisceau laser par le côté.

Ils ont ensuite utilisé la vélocimétrie par images de particules (PIV) pour caractériser le champ de vitesse. Pour utiliser le PIV, ils devaient ensemencer le fluide avec de petites particules « traceuses » qui suivraient le flux et seraient suivies par une caméra et éclairées par une feuille laser pour visualiser les motifs dans le matériau. Chamorro dit que la sélection des particules était l’un des défis de ce travail. L’équipe a essayé différents types de particules avant de se fixer sur des particules de verre recouvertes d’argent.

Ils ont pu montrer que lorsque le front se propage et transforme le monomère liquide en polymère solide, l’énergie libérée génère de la convection. La convection est un processus où la chaleur est transférée par le mouvement d’un fluide chauffé. Comme l’eau dans l’océan, lorsqu’un fluide est chauffé, il se dilate et, en raison de la flottabilité, le fluide le plus chaud monte car il est moins dense, et le fluide le plus froid le remplace en coulant au fond car il est plus dense. Ce processus se poursuit, créant un flux de recirculation.

Le processus de polymérisation dégage beaucoup de chaleur, ce qui entraîne des températures supérieures à 350 ° F. Cette chaleur générée lors de la transformation va au sommet de la surface. Les chercheurs ont montré qu’il s’agissait d’un processus axé sur la flottabilité et que la recirculation associée à la chaleur de la réaction, ainsi que l’effet de la gravité, conduisaient à la formation de la structuration observée dans le matériau et à l’impact sur le front de polymérisation. . Grâce à la recirculation, la façade a tendance à être inclinée plutôt que parfaitement verticale. Ce front incliné peut entraîner une vitesse ou un effet de refroidissement différent et même un effet de motif différent.

Sottos dit que les expériences ont révélé que la recirculation crée non seulement des motifs à l’intérieur du matériau qui affectent les propriétés du matériau, mais « elle crée également des motifs de surface sur le dessus du matériau, car le monomère est poussé par le flux de recirculation ».

Les mécanismes révélés de l’interaction entre le front de polymérisation et la convection naturelle induite, et la structuration résultante, représentent une compréhension approfondie de la polymérisation frontale qui peut être utile dans la fabrication future de matériaux polymères.

Parmi les autres auteurs de ce travail figurent Yuan Gao (postdoc, Beckman Institute and Aerospace Engineering); Justine Paul (étudiante diplômée, Beckman Institute and Material Science and Engineering); Manxin Chen (étudiant de premier cycle, Institut Beckman et génie aérospatial); et Liu Hong (étudiant diplômé, sciences mécaniques et génie).