Origine structurelle des propriétés anormales du verre SiO2 sous pression

Comprendre l’origine structurelle des propriétés anormales du SiO2 liquide et du verre est fondamental non seulement en physique, mais aussi en géophysique, pour comprendre la nature des magmas de silicate sur la Terre et sur d’autres planètes, et en science des matériaux en tant que prototype de verre formant un réseau. . Les études théoriques du liquide SiO2 suggèrent que la deuxième structure de coque du silicium est la clé pour comprendre les propriétés anormales du liquide SiO2 à hautes températures et hautes pressions.

Un paramètre structurel z (z=dji- dj’i, où dji et dj’i sont la distance de chaque atome de silicium i au cinquième voisin de silicium le plus proche j et au quatrième voisin d’oxygène le plus proche j’) a été développé pour étudier la deuxième structure de coque en SiO2 liquide. Publié dans Communication Nature, l’étude théorique a trouvé une distribution bimodale dans le paramètre structurel z avec des températures variables, et les états S et r sont attribués aux distributions haute et basse dans le paramètre z, respectivement. L’état S à faible densité dans le liquide SiO2 se compose de quatre atomes voisins de silicium dans la première coquille et présente un ordre tétraédrique élevé avec une séparation claire entre la première et la deuxième coquille. D’autre part, l’état r a plus d’atomes voisins de silicium dans la première couche et montre un ordre tétraédrique inférieur à l’état S.

La fraction de l’état S avec une tétraédralité élevée est considérée comme le paramètre de contrôle des propriétés anormales du liquide SiO2 à hautes températures et hautes pressions dans les études théoriques. Cependant, il n’y a pas eu d’observation expérimentale de la structure de la deuxième coquille de silicium dans du SiO2 liquide et/ou du verre dans des conditions de haute température et/ou de haute pression.

Dans ce travail, nous avons effectué une mesure in situ de la fonction de distribution de paires à haute pression du verre SiO2 en utilisant des rayons X à flux élevé et à haute énergie provenant de sources d’onduleurs sur les lignes de lumière BL37XU et BL05XU dans SPring-8. En combinant le facteur de structure expérimental à haute pression [S(Q)] déterminé avec précision en utilisant des rayons X monochromatiques à une large gamme de Q jusqu’à 19-20 Å-1 avec la modélisation MD (simulation de dynamique moléculaire)-RMC (Monte Carlo inverse), nous avons pu étudier en détail le comportement structurel de Verre SiO2 au-delà des distances voisines les plus proches dans des conditions de haute pression in situ. Nous avons trouvé des caractéristiques bimodales dans l’ordre de translation de la deuxième coque du silicium en termes de paramètre structurel z.

Le comportement bimodal dans la distribution du paramètre z observé dans le verre SiO2 à pression variable dans cette étude est cohérent avec celui simulé dans le liquide SiO2 à température variable dans l’étude théorique. La structure du verre SiO2 avec la distribution caractéristique du paramètre z à 2,4–2,7 Å montre qu’une structure de symétrie tétraédrique formée à partir des quatre atomes de silicium les plus proches dans la première coque, et les première et deuxième coques sont clairement séparées comme le cinquième silicium voisin l’atome se situe dans la seconde coquille. La caractéristique structurelle correspond à la structure à l’état S à faible densité rapportée dans l’étude théorique du liquide SiO2.

D’autre part, la structure du verre SiO2 avec la distribution caractéristique de z à 1,7 Å montre que le cinquième atome de silicium voisin se localise dans la première coquille, ce qui indique l’effondrement de la deuxième coquille de silicium sur la première coquille et la rupture de la couche locale. symétrie tétraédrique dans le verre SiO2 sous pression, ainsi que l’observation théorique dans le liquide SiO2 à hautes températures et hautes pressions.

Fourni par l’Université d’Ehime