L’effet photoélectrique est l’une des interactions lumière-matière les plus fondamentales, largement utilisée pour sonder la dynamique ultrarapide des atomes, des molécules et des matières condensées. Il fait l’objet de recherches depuis plus de 100 ans et la plupart de ses aspects naturels sont bien compris. Cependant, les questions fondamentales sur la durée du processus de photoionisation et sur la manière d’identifier les mécanismes spécifiques responsables du retard mesuré sont ouvertes et débattues.
La controverse vient du fait que le temps n’est pas un opérateur quantique. Par conséquent, il n’y a pas d’observables dynamiques bien construits qui pourraient être utilisés pour caractériser un tel retard de photoémission. Le concept de retard temporel de Wigner, réalisé il y a soixante-dix ans par Eisenbud et Wigner (et plus tard Smith) pour les processus de diffusion, a été élargi pour caractériser la synchronisation du processus de photoionisation. Le retard de Wigner est défini comme la dérivée énergétique du déphasage du paquet d’ondes de photoélectrons émis. Cela signifie que le retard de temps de photoionisation peut être construit par le déphasage.
Une équipe de recherche dirigée par le professeur Yunquan Liu a présenté le schéma « attoclock à double pointeur », dans lequel des champs bi-circulaires bicolores ont été utilisés pour explorer la phase et l’amplitude des paquets d’ondes émettant dans l’ionisation multiphotonique atomique (2018). Récemment, cette équipe de recherche a transféré ce schéma des atomes aux molécules. Les résultats de la recherche ont été publiés dans le Science ultra-rapide.
Expérimentalement, ils ont mesuré la strie angulaire des photoélectrons dépendant de l’orientation des molécules de CO asymétriques dans des champs bi-circulaires. Ensuite, ils ont développé un modèle Monte Carlo de trajectoire quantique moléculaire semi-classique non adiabatique (MO-QTMC) pour démêler le comportement dépendant de l’orientation de l’interaction moléculaire de Coulomb et de la structure orbitale moléculaire sur les distributions angulaires des photoélectrons. Ils ont extrait la phase sous-barrière de Coulomb des paquets d’ondes d’électrons émis et reconstruit le retard de Wigner asymétrique de la photoémission.
Le schéma « d’attoclock à double pointeur » avec des champs circulaires sculptés montre l’application potentielle prometteuse dans l’exploration du processus de photoionisation résolu dans le temps et la mesure du retard de Wigner dépendant de l’orientation des molécules polyatomiques.
Zhenning Guo et al, Probing Molecular Frame Wigner Time Delay and Electron Wavepacket Phase Structure of CO Molecule, Science ultrarapide (2022). DOI : 10.34133/2022/9802917
Fourni par Ultrafast Science