Les matériaux quantiques sont des matériaux dotés de propriétés électroniques, magnétiques ou optiques uniques, qui reposent sur le comportement des électrons au niveau de la mécanique quantique. Des études ont montré que les interactions entre ces matériaux et de puissants champs laser peuvent provoquer des états électroniques exotiques.
Ces dernières années, de nombreux physiciens ont tenté d’élucider et de mieux comprendre ces états exotiques, en utilisant différentes plates-formes matérielles. Une classe de matériaux qui s’est révélée particulièrement prometteuse pour l’étude de certains de ces états sont les dichalcogénures de métaux de transition monocouches.
Les dichalcogénures de métaux de transition monocouches sont des matériaux 2D constitués de couches uniques d’atomes d’un métal de transition (par exemple, le tungstène ou le molybdène) et d’un chalcogène (par exemple, le soufre ou le sélénium), qui sont disposés dans un réseau cristallin. Ces matériaux se sont avérés offrir des opportunités intéressantes pour l’ingénierie Floquet (une technique permettant de manipuler les propriétés des matériaux à l’aide de lasers) d’excitons (états corrélés électron-trou quasi-particules).
Des chercheurs du SLAC National Accelerator Laboratory, de l’Université de Stanford et de l’Université de Rochester ont récemment démontré l’ingénierie Floquet d’excitons entraînés par des champs puissants dans un dichalcogénure de métal de transition monocouche. Leurs conclusions, présentées dans un article en Physique naturellepourrait ouvrir de nouvelles possibilités pour l’étude des phénomènes excitoniques.
« Notre groupe a étudié des processus axés sur le champ fort telles que la génération d’harmoniques élevées (HHG) dans des cristaux 2D soumis à des champs laser intenses dans l’infrarouge moyen », Shambhu Ghimire, l’un des chercheurs qui a mené l’étude, a déclaré à Phys.org.
« Nous sommes très intéressés à comprendre le mécanisme détaillé du processus HHG, et les cristaux 2D semblent être une plate-forme fascinante pour cela, car ils sont quelque chose entre les atomes isolés en phase gazeuse et les cristaux en vrac. En phase gazeuse, le processus est compris par considérant la dynamique du champ laser électron ionisé et sa recombinaison à l’ion parent. »
Lorsqu’ils sont exposés à de puissants champs laser, les cristaux 2D peuvent héberger des excitons fortement entraînés. Dans leurs recherches précédentes, Ghimire et ses collègues ont exploré si la conduite de ces quasi-particules avec des champs laser puissants et la mesure des harmoniques élevées leur permettraient de mieux comprendre le processus HHG à l’état solide.
« Bien que ce travail précédent ait inspiré notre étude, nous avons également commencé à mesurer le changement d’absorption sur ces systèmes entraînés et en avons appris davantage sur l’état de non-équilibre du matériau lui-même », a expliqué Ghimire. « En effet, nous constatons qu’il existe des caractéristiques d’absorption précédemment non observées qui peuvent être liées à ce qui est connu dans la littérature sous le nom d’états Floquet des matériaux soumis à de fortes impulsions périodiques. »
Dans leurs expériences, les chercheurs ont utilisé des impulsions laser ultrarapides de haute puissance dans la gamme de longueurs d’onde de l’infrarouge moyen jusqu’au disulfure de tungstène monocouche (TMD). L’utilisation de ces impulsions ultrarapides leur a permis d’éviter les dommages à l’échantillon qui résultent généralement de fortes interactions lumière-matière.
Plus précisément, l’énergie photonique des impulsions laser dans l’infrarouge moyen est d’environ 0,31 eV, ce qui est nettement inférieur à la bande interdite optique des TMD monocouches (~ 2 eV). Par conséquent, l’équipe ne s’attendait pas à observer une génération particulièrement importante de porteurs de charge.
« Dans le même temps, l’énergie des photons dans notre configuration est réglable et peut résonner avec les énergies d’excitons de la monocouche », a déclaré Ghimire. « Pour fabriquer nos échantillons de matériaux, nous avons collaboré avec l’équipe du professeur Fang Liu de Stanford Chemistry. Ce groupe a été le pionnier une nouvelle approche pour fabriquer des échantillons monocouches à l’échelle millimétriquequi a également été la clé du succès de ces expériences. »
Yuki Kobayashi, un chercheur postdoctoral, qui est l’auteur principal de l’article, a déclaré avoir dévoilé deux nouveaux mécanismes pour créer des états virtuels quantiques dans les TMD monocouches. Le premier implique les états Floquet, qui sont atteints en mélangeant les états quantiques des matériaux avec des photons externes, tandis que le second implique l’effet dit Franz-Keldvsh.
« Nous avons découvert qu’un état d’exciton initialement sombre peut être optiquement brillant en se mélangeant avec un seul photon, se manifestant par un signal d’absorption séparé sous la bande interdite optique », a déclaré Kobayahsi. « Le deuxième mécanisme que nous avons dévoilé est l’effet Franz-Keldysh dynamique. Ceci est causé par le champ laser externe déclenchant un coup de pied d’impulsion aux excitons, conduisant à un décalage universel vers le bleu des caractéristiques spectrales. Cet effet a été observé parce que nous avons appliqué un haut champ impulsion laser (~0,3 V/nm) suffisamment puissante pour briser la paire électron-trou. »
En combinant les deux mécanismes qu’ils ont dévoilés, Kobayashi et ses collègues ont pu obtenir un réglage d’énergie supérieur à 100 meV dans leur échantillon de TMD monocouches. Ces résultats remarquables mettent en évidence l’énorme potentiel de ce dichalcogénure de métal de transition monocouche en tant que plate-forme pour réaliser des phénomènes excitoniques à champ fort.
« L’une des questions sans réponse de notre travail est la réponse en temps réel des phénomènes excitoniques à champ fort : à quelle vitesse pouvons-nous activer et désactiver les états quantiques virtuels ? » Ghimire a ajouté. « Nous prévoyons qu’en allant au-delà du domaine perturbatif, il sera possible d’imprimer les schémas d’oscillation des ondes porteuses laser dans les états quantiques virtuels, approchant le régime sous-pétahertz du contrôle des propriétés optiques. »
Plus d’information:
Yuki Kobayashi et al, Ingénierie Floquet d’excitons fortement entraînés dans du disulfure de tungstène monocouche, Physique naturelle (2023). DOI : 10.1038/s41567-022-01849-9
Hanzhe Liu et al, Génération d’harmoniques élevées à partir d’un semi-conducteur atomiquement mince, Physique naturelle (2016). DOI : 10.1038/nphys3946
PB Corkum, Plasma perspective on strong field multiphoton ionization, Lettres d’examen physique (2002). DOI : 10.1103/PhysRevLett.71.1994
Shambhu Ghimire et al, Génération d’harmoniques élevées à partir de solides, Physique naturelle (2018). DOI : 10.1038/s41567-018-0315-5
Fang Liu, Exfoliation mécanique de matériaux 2D de grande surface à partir de cristaux vdW, Progrès en science des surfaces (2021). DOI : 10.1016/j.progsurf.2021.100626
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