Depuis l’avènement de la révolution industrielle, l’accumulation de dioxyde de carbone (CO2) dans l’atmosphère terrestre suscite d’importantes préoccupations environnementales et climatiques. En réponse à ce défi urgent, la conversion du CO2 en produits chimiques et/ou carburants par hydrogénation directe est devenue une stratégie largement reconnue et impérative pour atténuer à la fois les émissions de CO2 et la consommation de combustibles fossiles.
Parmi la gamme de catalyseurs étudiés pour l’hydrogénation du CO2, les catalyseurs à base de cuivre (Cu) suscitent une attention croissante en raison de leur potentiel prometteur dans la production de méthanol. Cependant, malgré l’activité catalytique prometteuse présentée par les catalyseurs à base de Cu, leur application pratique dans l’hydrogénation du CO2 se heurte à une difficulté importante résultant des tendances intrinsèques à la réduction et à l’agrégation des centres actifs à base de Cu, en particulier aux températures de fonctionnement élevées.
Cette propension à la réduction et à l’agrégation pourrait potentiellement entraîner la formation de particules de Cu plus grosses, diminuant ainsi l’activité d’hydrogénation du CO2 et conduisant à la génération de sous-produits indésirables du CO. En conséquence, cela constitue un obstacle considérable à l’obtention simultanée de l’activité catalytique élevée et de la sélectivité en méthanol souhaitées, qui sont bénéfiques pour les applications industrielles à grande échelle.
Pour relever ces défis, l’équipe de recherche dirigée par le professeur Hai-Long Jiang de l’Université des sciences et technologies de Chine (USTC) a proposé une nouvelle stratégie visant à immobiliser et à stabiliser les sites de Cu à atome unique dans un cadre métallo-organique. catalyseur en créant le microenvironnement décoré Na+ à proximité immédiate. Le travail est publié dans la revue Revue scientifique nationale.
Grâce à des recherches approfondies de calculs expérimentaux et théoriques, ils ont découvert l’importance du microenvironnement décoré de Na+ autour des sites de Cu à un seul atome. Ce microenvironnement joue un rôle crucial dans le maintien de la dispersion atomique des sites Cu pendant le processus d’hydrogénation du CO2, même à des températures élevées pouvant atteindre 275°C, grâce à l’interaction électrostatique entre les espèces Na+ et Hδ-.
Cet effet de stabilisation exceptionnel des sites Cu monoatomiques a doté le catalyseur d’une excellente activité d’hydrogénation du CO2 (306 g·kgcat-1·h-1), d’une sélectivité élevée pour le méthanol (93 %) et d’une stabilité à long terme, dépassant de loin son homologue dépourvu de la présence de Na+.
Ce travail fait non seulement progresser le développement de catalyseurs à base de Cu pour l’hydrogénation sélective du CO2 en méthanol, mais introduit également une stratégie efficace pour fabriquer des sites stables à un seul atome en catalyse avancée en créant des microenvironnements décorés d’alcalis à proximité.
Plus d’information:
Li-Li Ling et al, ont favorisé l’hydrogénation du CO2 en méthanol sur des sites Cu à un seul atome avec un microenvironnement décoré de Na+, Revue scientifique nationale (2024). DOI : 10.1093/nsr/nwae114