Des découvertes récentes dans des phases d’oxyde d’uranium font progresser la non-prolifération nucléaire

Une equipe de recherche internationale cree des composes azotes jusque la

Le mot « exotique » ne fait peut-être pas penser à l’uranium, mais les recherches de Tyler Spano sur les phases exotiques de l’uranium apportent de nouvelles connaissances à l’industrie de la non-prolifération nucléaire.

Spano, scientifique en sécurité nucléaire au laboratoire national d’Oak Ridge du ministère de l’Énergie, et ses collègues ont examiné quatre phases d’oxyde d’uranium précédemment sous-étudiées : bêta (β-), delta (δ-), epsilon UO3 (ε-UO3) et bêta U3O8. (β-U3O8). Chaque phase a une empreinte digitale unique qui peut révéler quand quelque chose hors de l’ordinaire s’est produit pour conduire à sa création, aidant des organisations telles que l’Agence internationale de l’énergie atomique à enquêter sur des erreurs involontaires ou une mauvaise utilisation flagrante de matières nucléaires.

« Il y a encore des questions sans réponse, et nous essayons de clarifier ces questions de longue date dans la littérature », a déclaré Spano.

De nombreuses phases d’oxyde d’uranium ont été identifiées il y a des décennies mais étaient restées vaguement comprises. La phase α de U3O8, par exemple, est courante, mais la phase β se forme dans des conditions inhabituelles.

Spano s’est concentrée sur le monde peu connu des phases d’oxyde d’uranium lors de son travail postdoctoral à l’ORNL. À sa connaissance, personne ne travaillait sur l’identification des phases β, δ ou ε, a-t-elle déclaré. « Je me suis concentré sur ces trois-là parce qu’ils sont plus exotiques. » Ses découvertes pour β-UO3, δ-UO3 et ε-UO3 ont récemment été publiées. En collaboration avec Andrew Miskowiec, chef de groupe pour les matériaux et la chimie à l’ORNL, Spano a également contribué à publier, pour la première fois, le spectre Raman du β-U3O8.

Alors que de nombreux scientifiques peuvent être intéressés par les phases d’oxyde d’uranium, la conduite d’expériences avec des matières radiologiques nécessite des précautions particulières et une instrumentation dédiée à l’analyse des matériaux, domaines dans lesquels l’ORNL excelle. Les oxydes d’uranium sont des sous-produits courants du traitement de l’uranium; ces connaissances aideront la communauté de la non-prolifération à développer de meilleurs outils pour comprendre ces matériaux.

Spano et ses collègues ont utilisé plusieurs méthodes analytiques pour observer les oxydes d’uranium dans différentes conditions. La diffraction des rayons X les a aidés à identifier la phase chimique des matériaux. Des techniques de spectroscopie vibrationnelle optique, telles que Raman et infrarouge, leur ont permis d’observer la structure chimique sur des échelles de longueur plus courtes, qui peuvent être utilisées pour identifier de petites quantités de ces matériaux.

« La façon dont UO3 se déplace à travers les phases exotiques est un peu inhabituelle », a déclaré Miskowiec. « Mon équipe travaille sur la science fondamentale pour pouvoir identifier ces matériaux si nous les observons dans le monde réel et pour comprendre les conditions inhabituelles qui ont conduit à leur formation. »

Les découvertes de cette recherche soutiennent également la science au-delà des missions de sécurité nationale. Plus précisément, la structure de ε-UO3 présente un intérêt pour les nouvelles méthodes de retraitement étudiées ailleurs à l’ORNL et à l’échelle internationale. La connaissance détaillée de la structure de cette phase est utile pour comprendre les propriétés physiques du matériau et effectuer des mesures de vitesse de réaction.

L’équipe de Miskowiec continuera d’explorer de nouvelles façons de cataloguer les matériaux utilisés dans le cycle du combustible nucléaire. Par exemple, la mystérieuse phase amorphe de l’UO3 n’a pas d’ordre cristallographique à longue distance. En conséquence, la structure ne peut pas être examinée à l’aide de la diffraction des rayons X, mais des informations peuvent toujours être obtenues à partir du spectre Raman.

« Certains de ces composés sont fabriqués à partir de processus spécifiques, ce qui nous donne une information très spécifique », a déclaré Miskowiec. « Il est non seulement important d’identifier le composé, mais aussi de comprendre ses conditions de formation. »

Plus d’information:
Tyler L. Spano et al, Enquête guidée par ordinateur sur les spectres optiques de β-UO3 pur, Chimie inorganique (2020). DOI : 10.1021/acs.inorgchem.0c01279

Tyler L. Spano et al, Caractéristiques inattendues dans les spectres vibrationnels optiques de δ-UO3, Frontières en génie nucléaire (2022). DOI : 10.3389/fnuen.2022.995292

Tyler L. Spano et al, spectres de vibration optique et structure cristalline proposée de ε-UO3, Journal des matériaux nucléaires (2021). DOI : 10.1016/j.jnucmat.2021.153386

Andrew Miskowiec et al, spectres vibrationnels optiques de β-U3O8, Journal des matériaux nucléaires (2022). DOI : 10.1016/j.jnucmat.2022.153894

Fourni par le laboratoire national d’Oak Ridge

ph-tech