L’hydrogène est un vecteur d’énergie verte prometteur pour un avenir durable. Cependant, il est principalement enfermé dans l’eau. De l’énergie est nécessaire pour le libérer de l’eau pour une utilisation pratique. L’énergie solaire est abondamment renouvelable et idéale pour la séparation directe de l’eau afin de générer de l’hydrogène à l’aide d’un « photocatalyseur ». Cependant, malgré des efforts considérables, l’adoption pratique a été lente en raison d’une efficacité relativement faible et du coût élevé du catalyseur.
Une équipe de recherche dirigée par le professeur Zheng-Xiao Guo et le professeur David Lee Phillips du laboratoire commun HKU-CAS sur les nouveaux matériaux et le département de chimie de l’Université de Hong Kong (HKU), a signalé la découverte d’un important in-situ processus de protonation qui améliore la photodynamique et la séparation des porteurs de charge dans un photocatalyseur, conduisant à une génération efficace d’hydrogène à partir de l’eau en utilisant la lumière solaire visible.
Le processus est activé dans une structure interstitielle de nitrure de carbone dopé au phosphore, avec uniquement des éléments non métalliques abondants dans la terre, pour sa rentabilité et son potentiel élevé d’applications pratiques. Les résultats de la recherche ont récemment été publiés en ligne dans Sciences de l’énergie et de l’environnement.
Des efforts de recherche approfondis ont été consacrés au développement de photocatalyseurs pour la conversion de l’énergie solaire avec une activité, une efficacité et une durabilité améliorées, principalement via la séparation, le transfert et l’utilisation des charges. Cependant, le transfert complexe de plusieurs électrons, le couplage de protons et la dynamique intermédiaire peuvent tous influencer la voie photocatalytique, la cinétique et l’efficacité, qui n’ont pas été bien comprises.
Il est donc hautement souhaitable de favoriser des investigations approfondies intégrant une conception de synthèse innovante, des caractérisations microscopiques et spectroscopiques et des simulations atomiques au niveau moléculaire.
Appréciant les efforts actuels et les défis de la photocatalyse, l’équipe de HKU a examiné les problèmes fondamentaux sous un angle différent et a proposé un nouveau processus fondamental d’un mécanisme photocatalytique à médiation protonique pour améliorer la photodynamique, la séparation des charges et donc l’efficacité globale d’un nitrure de carbone interstitiel dopé au phosphore, g-C3N4.
Le mécanisme médié par les protons in situ indique un nouveau rôle pour la molécule d’eau, non seulement en tant que solvant ou réactif, mais en tant que modificateur efficace de la structure de bande du catalyseur dans la conception globale de processus photocatalytiques efficaces.
Essentiellement, l’équipe a développé une hétérojonction atomique efficace par dopage P interstitiel stabilisé par porosité et protonation in situ pour induire des états de piège peu profonds, qui améliorent efficacement la durée de vie des états excités et limitent également le piégeage de charge profonde indésirable, conduisant à une efficacité décomposition de l’eau.
Pour la première fois, l’équipe a identifié que la protonation in situ d’un phosphore ancré de manière interstitielle dans un g-C3-xN4 troué est une configuration structurelle très efficace du catalyseur pour une génération d’hydrogène dans la lumière visible très efficace et stable.
« Nous espérons que notre découverte ouvrira une nouvelle voie de réflexion dans la conception future de photocatalyseurs pour une utilisation efficace de l’énergie solaire, en accordant plus d’attention au dynamisme structurel de l’opérande en tant que poignée viable pour augmenter l’efficacité de conversion », a déclaré le professeur Zheng- Xiao Guo.
« Les enquêtes spectroscopiques montrent un monde coloré de nanomatériaux, et cela jettera plus de lumière sur les connaissances mécanistes de la science et des technologies », a fait écho le professeur David Lee Phillips.
Plus d’information:
Wenchao Wang et al, Le dopage interstitiel au phosphore protoné in situ induit un piégeage de charge peu profond à longue durée de vie dans un photocatalyseur poreux C3-xN4 pour une génération H2 hautement efficace, Sciences de l’énergie et de l’environnement (2022). DOI : 10.1039/D2EE02680E