Les matériaux minuscules recèlent de grands mystères, dont les solutions pourraient amener l’électronique de nouvelle génération. Une collaboration internationale dirigée par des chercheurs basés au Japon a résolu le polar des signaux harmoniques cryptiques dans une analyse du diséléniure de molybdène, un réseau cristallin atomiquement mince avec des propriétés souhaitables uniques de sa forme tridimensionnelle plus volumineuse.
Ils ont publié leurs résultats le 25 juillet dans Communication Nature.
Le composé appartient à une famille de semi-conducteurs bidimensionnels similaires appelés monocouches de dichalcogénure de métal de transition (TMD), qui ont tous des structures de bande électronique contenant ce que l’on appelle des vallées. Les réseaux TMD sont organisés en hexagones, avec le vecteur d’onde correspondant, appelé espace k, le long du côté. Le point central latéral de l’espace k est connu sous le nom de « point M » et les six coins sous le nom de « points K (-K) ».
Les vallées sont les creux et les montées de la bande électronique aux coins des hexagones, où les particules porteuses d’énergie ou d’informations peuvent se déplacer pour faire basculer le matériau à l’action. Les activités d’intervalle, en particulier celles liées à la diffusion d’électrons, sont cependant restées insaisissables. Dans ce processus, les phonons, ou unités d’énergie se manifestant sous forme de vibrations, provoquent la dispersion des électrons et la transition d’états dans l’espace d’intervalle à une vitesse ultrarapide.
Cette polarisation de la vallée, si elle peut être contrôlée pour induire ou réduire des propriétés spécifiques, fait des TMD le candidat le plus prometteur pour les technologies de pointe, selon l’auteur co-correspondant Soungmin Bae, chercheur postdoctoral au Laboratoire des matériaux et structures de l’Institut de technologie de Tokyo. La combinaison de la vallée et du potentiel de l’électronique informe le nom de ce domaine de niche : valleytronics.
« Pour établir la compréhension fondamentale de la dynamique ultrarapide associée aux processus de diffusion par intervalles médiés par les phonons, nous avons effectué une spectroscopie pompe-sonde à l’aide de lasers pulsés ultracourts inférieurs à 10 femtosecondes – 10 quadrillionièmes de seconde – et avons trouvé des signaux harmoniques intéressants de phonons acoustiques dans la modulation optique », a déclaré Bae. « Les signaux étaient déjà bien connus dans la communauté des TMD, mais l’origine n’était pas claire, donc notre question initiale à laquelle nous voulions répondre était, ‘pourquoi observons-nous de tels signaux harmoniques?' »
La spectroscopie pompe-sonde consiste à irradier un échantillon du TMD avec une impulsion laser ultracourte en deux parties. La pompe est un faisceau puissant qui excite le TMD, faisant osciller le système, comme si on lançait une pierre dans un étang pour produire des ondes concentriques. La sonde est un faisceau plus faible qui suit l’évolution temporelle des oscillations induites – les ondes des vibrations du réseau, également appelées phonons – via des changements dans certaines constantes optiques du système, telles que sa quantité d’absorption et de réflexion.
Les chercheurs ont vu plusieurs signaux, visualisés sous forme de modulations optiques, aux ordres pairs et impairs des oscillations de phonons du TMD monocouche. Ils ont analysé la symétrie des phonons et utilisé des calculs de premiers principes – ou des évaluations alimentées par des superordinateurs qui décrivent l’état mécanique quantique et la dynamique de chaque noyau et électron du système, à partir desquels les détails de composants spécifiques peuvent être extraits – pour révéler que seulement le phonon acoustique longitudinal au point K pourrait produire le signal d’ordre impair observé car il modulait la lumière laser de manière asymétrique, par rapport à la réflexion symétrique du phonon du point M, qui ne produit que des harmoniques paires.
« Les phonons acoustiques longitudinaux du point K sont responsables de la diffusion intermittente ultrarapide dans le diséléniure de molybdène monocouche », a déclaré l’auteur co-correspondant Jun Takeda, professeur à la Graduate School of Engineering Science de l’Université nationale de Yokohama. « Normalement, les phonons du point K ne pouvaient pas moduler les propriétés optiques en raison du grand décalage entre le vecteur d’onde – la direction et l’amplitude – de la lumière incidente et celle des phonons. »
Takeda a déclaré que, dans les TMD, cependant, la symétrie élevée du réseau cristallin bidimensionnel permet aux phonons acoustiques du point K de moduler la réponse optique et de générer des signaux à plusieurs fréquences.
« Ce travail prouve l’importance de l’approche combinée de la spectroscopie ultrarapide avec l’analyse de la symétrie et les calculs des premiers principes pour dévoiler la physique sous-jacente du processus de diffusion par intervalles dans les matériaux valleytronic », a déclaré l’auteur co-correspondant Ikufumi Katayama, professeur à la Graduate School of Science de l’ingénieur.
« Ensuite, nous aimerions étendre ces approches à d’autres systèmes de matériaux bidimensionnels exotiques pour de futures applications électroniques et valleytronic et établir des moyens de manipuler les propriétés optiques et physiques à des échelles de temps ultrarapides. »
Soungmin Bae et al, les phonons acoustiques longitudinaux du point K sont responsables de la diffusion intermittente ultrarapide dans la monocouche MoSe2, Communication Nature (2022). DOI : 10.1038/s41467-022-32008-6
Fourni par l’Université nationale de Yokohama