L’utilisation de l’énergie solaire pour convertir le CO2 en carburants synthétiques est actuellement l’une des technologies les plus prometteuses pour atteindre la neutralité carbone avec l’intégration de l’énergie durable dans notre économie moderne. Cependant, l’efficacité de la conversion photocatalytique du CO2 est fortement limitée en raison de la stabilité thermodynamique élevée des molécules de CO2 et de leur processus de réduction à électrons multiples.
La synthèse de catalyseurs stables à un seul atome avec une forte charge en métal est souhaitable pour améliorer les performances du CO2 photocatalytique, ce qui reste cependant un grand défi. Pour surmonter ce défi, une étude a été réalisée par les groupes du professeur Yongfeng Zhou et du professeur Yiyong Mai (École de chimie et de génie chimique, Université Jiao Tong de Shanghai).
Ils ont développé une stratégie de synthèse ascendante pour la construction de nanofeuilles MOF ultrafines coordonnées avec des atomes simples de Co, en utilisant directement la porphyrine de tétrakis (4-carboxyphényl) CoII (CoTCPP) comme lieurs et le groupe de roues à aubes Cu2 – (COO) 4 comme métal. nœuds. La stratégie ascendante évite les processus d’exfoliation fastidieux et les faibles rendements rencontrés dans l’approche synthétique descendante.
De plus, étant donné que les sites Co étaient coordonnés dans les anneaux de porphyrine avant la formation de MOF, des atomes uniques de Co avec une charge élevée de 6, 0% en poids ont été obtenus sur les nanofeuilles MOF. Les nanofeuilles MOF obtenues ont montré une épaisseur ultrafine de 2,4 ± 0,5 nm et une dimension latérale de l’ordre du micron.
Une morphologie 2D à rapport d’aspect aussi élevé couplée à la teneur élevée en atomes simples de Co a permis d’abondants sites actifs accessibles sur les surfaces du catalyseur et a également inhibé efficacement la recombinaison électron-trou en raccourcissant la longueur de diffusion des porteurs de charge depuis l’intérieur du matériau. à la surface.
En tant que catalyseur pour la réduction photocatalytique du CO2 par la lumière visible, les Co-MNS ont présenté un taux de production élevé de CO2 à CO de 7 041 μmol g−1 h −1 et une sélectivité remarquable de 86 % en milieu aqueux sous λ > 420 nm irradiation lumineuse, qui fait partie des performances de haut niveau des photocatalyseurs à base de MOF rapportés.
Cette étude ouvre une nouvelle voie pour la synthèse de catalyseurs à un seul atome stables en 2D avec une charge élevée d’atomes métalliques uniques, et stimule également les efforts futurs pour développer des photocatalyseurs efficaces pour des réactions importantes mais thermodynamiquement ascendantes.
L’étude est publiée dans la revue Science Chine Chimie.
Plus d’information:
Quan Zuo et al, Atomes de cobalt simples à forte charge sur des nanofeuilles MOF ultrafines pour une réduction photocatalytique efficace du CO2, Science Chine Chimie (2023). DOI : 10.1007/s11426-022-1498-y