L’introduction de mésopores et de macropores interconnectés dans des zéolithes microporeuses avec une taille de pore rationalisée à chaque niveau est une stratégie efficace pour supprimer les limitations de diffusion, mais reste très difficile en raison du manque de principes de conception rationnels.
Guidés par la loi de Murray généralisée, pour la première fois, les chercheurs ont démontré le premier exemple de stimulation de la diffusion moléculaire en construisant des zéolithes Murray hiérarchiques (OMMM-ZSM-5) avec une structure macro-méso-microporeuse hautement ordonnée et entièrement interconnectée assemblée par des nanocristaux de zéolite uniformes . Les parois des macropores sont construites à partir de l’assemblage de nanocristaux de zéolithe très uniformes, ce qui conduit à la formation d’un système mésoporeux ordonné interconnecté.
L’excellente interconnectivité de la structure hiérarchique de Murray a été confirmée par la résonance magnétique nucléaire hyperpolarisée 129Xe dépendante de la température. Concernant le transfert de masse de molécules volumineuses au sein de la structure Murray hautement interconnectée de OMMM-ZSM-5, l’analyse gravimétrique intelligente (IGA), une mesure de diffusion macroscopique, sur la diffusion du 1,3,5-triméthylbenzène, a été réalisée sous atmosphère inerte. conditions.
Les zéolites OMMM-ZSM-5 ont présenté des quantités d’adsorption maximales 9,4 fois plus importantes et une vitesse de diffusion relative 9 fois plus rapide que celles de la zéolite ZSM-5 conventionnelle. En ce qui concerne le comportement de diffusion intracristalline et l’impact des macro-méso-micropores interconnectés et rationalisés dans l’accélération de la diffusion dans la zéolite OMMM-ZSM-5, la RMN à gradient de champ pulsé (PFG) 1H, une mesure de diffusion microscopique, a été appliquée.
La diffusivité totale des molécules (Df-intra) dans la zéolithe Murray hiérarchique était environ 10 fois supérieure à celle de la zéolithe microporeuse ZSM-5. Les résultats ci-dessus ont montré que les macro-méso-micropores interconnectés et rationalisés dans l’architecture Murray hiérarchique peuvent considérablement accélérer les performances de diffusion.
Cette excellente propriété de diffusion fait de la zéolite hiérarchique Murray ZSM-5 un catalyseur acide solide extraordinaire dans le craquage catalytique du 1,3,5-triisopropylbenzène 1,3,5-TIPB. La zéolite Murray hiérarchique a présenté des performances catalytiques 2,5 fois supérieures et deux fois moins de dépôt de coke que la ZSM-5 microporeuse. Il est clair que la présence d’un excellent système de diffusion structurel hiérarchique de Murray fournit un catalyseur très efficace, ce qui est prometteur dans de nombreuses réactions catalytiques organiques impliquant de grosses molécules.
La loi de Murray généralisée pourrait permettre une production prévisible et contrôlée de matériaux poreux hiérarchiquement bio-inspirés avec des caractéristiques structurelles optimisées et des performances hautement améliorées.
Les résultats sont publiés dans la revue Examen scientifique national.
Plus d’information:
Ming-Hui Sun et al, Stimulation de la diffusion moléculaire suivant la loi de Murray généralisée en construisant des zéolithes hiérarchiques pour une activité catalytique maximisée, Examen scientifique national (2022). DOI : 10.1093/nsr/nwac236