Electrosynthèse ambiante de l’urée avec du nitrate et du dioxyde de carbone sur des sites doubles à base de fer

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L’urée (CO(NH2)2) a été appliquée à la fois dans le domaine agricole et pharmaceutique. Le procédé Bosch-Meiser largement utilisé a une consommation d’énergie et une émission de CO2 élevées. Par conséquent, il est impératif d’explorer des voies économes en énergie et économiques pour la synthèse d’urée dans des conditions douces.

L’électrosynthèse de l’urée avec du CO2 et du NO3- dans des conditions ambiantes est une voie efficace, mais elle est loin d’être appliquée. En effet, l’étape clé nécessite un électrocatalyseur efficace permettant l’adsorption et l’activation du NO3 et du CO2 pour accomplir le couplage CN.

Des chercheurs des instituts Hefei des sciences physiques de l’Académie chinoise des sciences ont maintenant développé une voie d’irradiation laser en phase liquide pour fabriquer du fer amorphe encapsulé dans du carbone symbiotique (Fe(a)@C) et des nanoparticules d’oxyde de fer (Fe3O4 NP) sur des nanotubes de carbone (noté Fe(a)@C-Fe3O4/CNTs).

Les Fe(a)@C-Fe3O4/CNT tels que fabriqués contenaient deux composants actifs à base de Fe, à savoir les NP Fe@C avec des tailles de particules de 10 à 20 nm et des NP Fe3O4 avec des tailles de particules de 1 à 5 nm.

La présence de deux unités structurelles différentes dans Fe(a)@C-Fe3O4/NTC a permis d’activer de manière synergique électrocatalytique CO2 et NO3- pour réaliser le couplage CN pour la synthèse d’urée.

Comme prévu, Fe(a)@C-Fe3O4/NTC ont montré une activité supérieure vis-à-vis du couplage électrocatalytique du CO2 et du NO3- pour la synthèse d’urée, offrant un rendement en urée de 1341,3 ± 112,6 μg h-1 mgcat-1 et une efficacité faradique de 16,5 ± 6,1 % à -0,65 V (vs. RHE) dans un électrolyte KNO3 0,1 M.

Les résultats expérimentaux et théoriques ont révélé que Fe(a)@C était principalement responsable de la réduction électrocatalytique du NO3- pour former des intermédiaires *NH2, tandis que Fe3O4 était plus bénéfique pour la réduction électrocatalytique du CO2 pour former des intermédiaires *CO.

L’effet catalytique synergique contribue à l’excellente performance électrocatalytique de la synthèse d’urée dans des conditions ambiantes.

La recherche a été publiée dans Angewandte Chemie International Edition.

Plus d’information:
Jing Geng et al, Électrosynthèse ambiante de l’urée avec du nitrate et du dioxyde de carbone sur des sites doubles à base de fer, Angewandte Chemie International Edition (2022). DOI : 10.1002/anie.202210958

Fourni par l’Académie chinoise des sciences

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