Analyse de la dynamique du stockage de l’oxygène dans les catalyseurs à trois voies

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À la lumière des polluants des véhicules contribuant à la diminution de la qualité de l’air, les gouvernements du monde entier imposent des réglementations plus strictes sur les émissions des automobiles. Cela nécessite le développement de systèmes de post-traitement des gaz d’échappement plus efficaces, qui sont des systèmes permettant de « nettoyer » les gaz d’échappement avant qu’ils ne soient rejetés dans l’atmosphère).

Le mode le plus courant pour traiter les émissions d’échappement des moteurs à combustion interne à essence sont les catalyseurs à trois voies (TWC) ou les convertisseurs catalytiques. Les TWC comprennent souvent des métaux actifs tels que des nanoparticules de platine (Pt) et de palladium (Pd) et des matériaux de stockage d’oxygène avec une surface spécifique élevée, comme une solution solide de CeO2-ZrO2(CZ). Ces composants peuvent catalyser de multiples réactions d’oxydation et de réduction qui peuvent convertir les gaz d’échappement nocifs des moteurs de véhicules en gaz inoffensifs.

La durabilité, la précision et les performances d’un TWC dépendent de facteurs tels que l’oxygène stocké ou retiré de la masse et de la surface des matériaux de stockage d’oxygène. Ainsi, une compréhension claire du transport de l’oxygène et de la dynamique du matériau de stockage est nécessaire pour améliorer son efficacité. Malheureusement, il existe un manque de techniques permettant de suivre directement le processus de stockage de l’oxygène dans les TWC.

Dans une étude récente publiée dans Revue de génie chimique, cependant, une équipe de chercheurs dirigée par le professeur adjoint Tsuyoshi Nagasawa de l’Institut de technologie de Tokyo (Tokyo Tech) a présenté une solution au problème. L’équipe a développé une nouvelle technique de visualisation directe du processus de stockage d’oxygène dans les TWC Pd/CZ en utilisant la technique de trempe isotopique.

Le professeur Nagasawa explique : « Il est difficile d’obtenir des éclaircissements sur les interactions dynamiques, telles que l’adsorption/désorption d’oxygène et la diffusion en surface/en masse, qui se produisent sur les surfaces TWC, car elles ne peuvent être estimées qu’indirectement à partir du changement de valence du cérium en CZ, ou l’état d’oxydation du métal noble. Cependant, notre méthode surpasse ces problèmes en incorporant le marquage isotopique avec l’extinction de la réaction, ce qui nous permet d’étudier les processus de stockage de l’oxygène en suivant l’isotope 18O impliqué dans ces interactions.

L’équipe a préparé un modèle TWC composé d’un métal précieux, Pd, et d’un substrat CZ dense, y a stocké 18O2 à 600 ° C, puis a refroidi le catalyseur à l’aide de deux buses à gaz d’hélium recouvertes d’une chemise de refroidissement à eau. Ils ont ensuite utilisé la spectrométrie de masse à ions secondaires haute résolution pour analyser la distribution de 18O à la surface et dans la masse de Pd/CZ.

Les résultats ont indiqué que Pd améliore la profondeur de diffusion de 18O dans la masse CZ, ainsi que sa concentration en surface. Il a en outre révélé que 18O était préférentiellement adsorbé à l’interface Pd/CZ par rapport au centre Pd, où sa concentration était plus faible. Les calculs de la théorie fonctionnelle de la densité concordaient également avec ces observations.

Enfin, l’équipe a calculé les taux locaux de libération/stockage d’oxygène en comparant la distribution de 18O et une simulation de libération/stockage d’oxygène à l’aide d’une équation de diffusion. Ils ont constaté que les taux locaux étaient comparables et cohérents avec les mesures conventionnelles de capacité de stockage d’oxygène.

Ce nouveau processus de visualisation fournit des informations utiles sur les mécanismes de stockage et de libération d’oxygène dans les systèmes de matériaux métal/oxygène et peut être utilisé pour étudier plus avant et améliorer les performances et l’efficacité des TWC utilisés pour le traitement des gaz d’échappement automobiles.

« Les composés organiques volatils et les oxydes d’azote et de carbone couramment produits par les moteurs à combustion, s’ils sont libérés sans traitement, peuvent non seulement causer des problèmes de santé liés à la respiration, mais peuvent également avoir un impact indirect sur l’accélération du réchauffement climatique. Avec notre étude, nous avons voulu contribuer vers la mission mondiale de parvenir à de meilleures pratiques d’émission », conclut le professeur Nagasawa.

Plus d’information:
Tsuyoshi Nagasawa et al, Visualisation du processus de stockage d’oxygène dans un catalyseur à trois voies Pd/CeO2-ZrO2 basé sur la technique de trempe isotopique, Revue de génie chimique (2022). DOI : 10.1016/j.cej.2022.139937

Fourni par l’Institut de technologie de Tokyo

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