Aspects fondamentaux de la réaction d’électroréduction du dioxyde de carbone abordés par spectroscopies vibrationnelles

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Les scientifiques espèrent que l’électricité générée par les énergies renouvelables pourra être utilisée pour convertir le CO2 en carburants à valeur ajoutée, et que l’énergie stockée dans ces produits chimiques pourra être libérée sous forme d’électricité grâce aux piles à combustible ou à d’autres technologies. Une telle pratique peut non seulement réaliser le stockage de l’énergie renouvelable, mais aussi atténuer les émissions anthropiques de CO2.

Des efforts considérables ont été consacrés au CO2RR et de grands progrès ont été réalisés dans les catalyseurs, les mécanismes de réaction et les dispositifs de réaction. Des stratégies pour améliorer la sélectivité du produit et l’activité de réaction globale, telles que la construction de joints de grains, le contrôle des facettes cristallines, la formation de sites ou d’alliages de coordination insaturés, le dopage des métaux de transition avec des éléments non métalliques et la modification de surface, ont été largement explorées.

Un grand nombre de travaux se sont concentrés sur l’élucidation de la relation structure-performance entre différents plans cristallographiques et l’activité et la sélectivité électrocatalytiques. Les effets de différents potentiels d’électrode, d’électrolytes et de pH de la solution sur les performances du CO2RR ont également été étudiés. Les intermédiaires clés tels que *CHO ou *OCCO pour la formation des produits C1 et C2 ont été déduits par des expériences et des calculs théoriques.

De plus, des systèmes d’assemblage de cellule d’écoulement et d’électrode à membrane ont également été développés pour améliorer la densité de courant du CO2RR et accélérer l’application pratique de ce processus.

Malgré l’énorme quantité de travail sur le CO2RR, le mécanisme de réaction ainsi que les effets structurels des catalyseurs et des électrolytes restent insaisissables. Ces défis surviennent en partie parce que la réaction est complexe impliquant plusieurs étapes de transfert d’électrons et de protons, et en partie à cause du changement dynamique de la structure interfaciale à la fois du côté de la solution et du côté de la surface du catalyseur.

Pour relever ces défis, des méthodes de caractérisation in situ capables de surveiller l’évolution des structures catalytiques en temps réel pendant le processus de réaction, d’identifier les sites actifs du catalyseur, de sonder le microenvironnement de réaction et de capturer les intermédiaires de réaction clés ont été utilisées.

Parmi eux, la spectroscopie vibrationnelle in situ a une sensibilité et une sélectivité interfaciale élevées, et peut surveiller la reconstruction de la structure du catalyseur et l’évolution dynamique des espèces adsorbées pendant la réaction de réduction du CO2, fournissant des informations importantes pour clarifier le mécanisme de réaction et les voies de réaction du CO2RR, comme démontré dans la littérature.

Bien que de nombreuses revues sur le CO2RR aient été publiées au cours de la dernière décennie, peu d’entre elles se sont concentrées sur l’application ciblée de résolution de problèmes fondamentaux d’approches spectroscopiques vibrationnelles in situ.

Compte tenu des informations critiques recueillies à partir de ces méthodes pour la compréhension fondamentale du CO2RR, un examen sur ce sujet dirigé par le professeur Wen-Bin Cai de l’Université Fudan et le professeur Shou-Zhong Zou de l’Université américaine pourrait stimuler l’application et l’avancement de l’utilisation dans méthodes spectroscopiques vibrationnelles in situ dans les études CO2RR.

L’examen résume les résultats représentatifs d’études spectroscopiques vibrationnelles in situ sur les principaux problèmes fondamentaux du CO2RR, notamment (1) les voies de réaction et les intermédiaires ; (2) les rôles du CO adsorbé ; (3) les effets de la structure du catalyseur et (4) les effets de l’électrolyte. À la fin, un bref aperçu des orientations futures de l’étude spectroscopique in situ du CO2RR est présenté. Cette revue est publiée dans Journal chinois de catalyse.

Plus d’information:
Hong Li et al, Aspects fondamentaux de la réaction d’électroréduction du CO2 et solutions issues des spectroscopies vibrationnelles in situ, Journal chinois de catalyse (2022). DOI : 10.1016/S1872-2067(22)64095-6

Fourni par l’Académie chinoise des sciences

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