Des scientifiques de l’Université nationale de Singapour (NUS) ont développé une conception moléculaire générale et très efficace qui permet d’améliorer la radioluminescence dans les scintillateurs organométalliques de plus de trois ordres de grandeur. Cette amélioration exploite le recyclage des excitons triplets induits par les rayons X dans les complexes métalliques des lanthanides.
La détection des rayonnements ionisants est cruciale dans divers domaines, tels que la radiographie médicale, la surveillance environnementale et l’astronomie. En conséquence, des efforts importants ont été consacrés au développement de matériaux luminescents répondant aux rayons X.
Cependant, les scintillateurs hautes performances actuels sont presque exclusivement limités aux matériaux céramiques et pérovskites, qui sont confrontés à des problèmes tels que des processus de fabrication complexes, une toxicité environnementale, des problèmes d’auto-absorption et de stabilité.
Les phosphores organiques présentent une alternative prometteuse en raison de leur flexibilité et de leur rentabilité. Cependant, ils sont moins efficaces dans la détection des rayons X en raison de la faible absorption des rayons X et de l’utilisation limitée des excitons triplets moléculaires.
Bien que les phosphores organiques dopés aux halogènes et les molécules à fluorescence retardée activées thermiquement présentent du potentiel, ils nécessitent une ingénierie structurelle précise et sont confrontés à des problèmes d’absorption et de réabsorption, limitant leur efficacité.
Une équipe de recherche dirigée par le professeur Liu Xiaogang du Département de chimie de la NUS a exploité l’absorption des rayons X des terres rares et la récolte d’excitons triples médiée par un ligand pour surmonter ces défis et améliorer considérablement les performances des scintillateurs moléculaires.
Le piégeage efficace de l’énergie dissipée lors de la relaxation secondaire des rayons X via des ligands organiques a conduit à une augmentation remarquable de la radioluminescence de 1 300 fois par rapport aux sels de lanthanide.
L’étude a dévoilé le rôle du recyclage des excitons triplet dans la détermination de l’efficacité de la scintillation, démontrant qu’un rendement quantique de photoluminescence élevé n’entraîne pas nécessairement une efficacité de scintillation élevée.
La recherche a été menée en collaboration avec le professeur Yiming Wu de l’Université de Xiamen, en Chine, et le professeur Xian Qin de l’Université normale du Fujian, en Chine.
Les conclusions ont été publié dans la revue Photonique naturelle.
De manière significative, ces composés organolanthanides présentent une résistance robuste aux rayonnements à haute énergie et présentent des efficacités de scintillation qui ont dépassé celles des scintillateurs organiques et des cristaux inorganiques LYSO:Ce bien connus. Leurs performances étaient également comparables à celles des cristaux CsI:Tl.
En adaptant les centres métalliques et leurs ligands de coordination, les chercheurs démontrent la capacité d’obtenir une scintillation des rayons X à spectre complet, de l’ultraviolet au proche infrarouge. De plus, leur méthodologie permet d’affiner les durées de vie des émissions, allant de 50 nanosecondes à 900 microsecondes.
Ces scintillateurs organolanthanides présentent des déplacements de Stokes substantiels et offrent l’avantage d’une synthèse et d’un traitement à température ambiante sous forme de solution. De plus, ils démontrent une excellente solubilité, stabilité et flexibilité, permettant un mélange au niveau moléculaire pour l’imagerie radiographique à haute résolution et des applications potentielles dans la radiothérapie des tissus profonds médiée par les rayons X.
Le professeur Liu a déclaré : « L’efficacité du recyclage des excitons triplet est la clé d’une meilleure performance de scintillation. Ces découvertes apportent des informations approfondies sur la dynamique de migration des excitons induite par les rayons X et le comportement de la radioluminescence, façonnant l’avenir des scintillateurs organiques et leur exploitation des hautes énergies. Quanta de rayons X.
« La grande stabilité de la radioluminescence, le grand décalage de Stokes et l’accordabilité spectrale complète font des molécules d’organolanthanide une plate-forme prometteuse pour les applications de scintillation. »
Plus d’informations :
Jiahui Xu et al, Scintillateurs moléculaires Ultrabright activés par le recyclage d’excitons triplets proches de l’unité assisté par lanthanide, Photonique naturelle (2024). DOI : 10.1038/s41566-024-01586-w