Comportement varié et distinctif du sel d’uranium fondu révélé par les neutrons

Dans un article publié dans le Journal de la Société américaine de chimiedes chercheurs ont documenté pour la première fois la dynamique chimique et la structure uniques du sel de trichlorure d’uranium liquide à haute température (UCl3), une source potentielle de combustible nucléaire pour les réacteurs de nouvelle génération.

« Il s’agit d’une première étape cruciale pour permettre l’élaboration de bons modèles prédictifs pour la conception des futurs réacteurs », a déclaré Santanu Roy, chercheur au Laboratoire national d’Oak Ridge (ORNL), qui a co-dirigé l’étude. « Une meilleure capacité à prédire et à calculer les comportements microscopiques est essentielle à la conception, et des données fiables aident à développer de meilleurs modèles. »

Pendant des décennies, on a cru que les réacteurs à sels fondus seraient capables de produire une énergie nucléaire sûre et abordable. Les expériences de prototypage ORNL dans les années 1960 ont démontré avec succès cette technologie. Récemment, la décarbonisation étant devenue une priorité croissante dans le monde, de nombreux pays ont redoublé d’efforts pour rendre ces réacteurs nucléaires disponibles pour une utilisation à grande échelle.

La conception idéale des systèmes de ces réacteurs du futur repose sur la compréhension du comportement des sels combustibles liquides, qui les distinguent des réacteurs nucléaires classiques qui utilisent des pastilles de dioxyde d’uranium solide. Les comportements chimiques, structurels et dynamiques de ces sels combustibles au niveau atomique sont difficiles à comprendre, en particulier lorsqu’ils impliquent des éléments radioactifs tels que la série des actinides, à laquelle appartient l’uranium, car ces sels ne fondent qu’à des températures extrêmement élevées et présentent une chimie de coordination ion-ion complexe et exotique.

La recherche, une collaboration entre l’ORNL, le laboratoire national d’Argonne et l’université de Caroline du Sud, a utilisé une combinaison d’approches informatiques et une installation utilisateur du DOE Office of Science basée sur l’ORNL, la Spallation Neutron Source, ou SNS, pour étudier la liaison chimique et la dynamique atomique de l’UCl3 à l’état fondu.

Le SNS est l’une des sources de neutrons les plus brillantes au monde et permet aux scientifiques de réaliser des études de diffusion de neutrons de pointe, qui révèlent des détails sur les positions, les mouvements et les propriétés magnétiques des matériaux. Lorsqu’un faisceau de neutrons est dirigé vers un échantillon, de nombreux neutrons traversent le matériau, mais certains interagissent directement avec les noyaux atomiques et « rebondissent » en biais, comme des boules qui entrent en collision dans une partie de billard.

À l’aide de détecteurs spéciaux, les scientifiques comptent les neutrons diffusés, mesurent leur énergie et les angles de diffusion et cartographient leur position finale. Cela leur permet d’obtenir des détails sur la nature de matériaux allant des cristaux liquides aux céramiques supraconductrices, des protéines aux plastiques et des métaux aux aimants en verre métallique.

Chaque année, des centaines de scientifiques utilisent le SNS de l’ORNL pour des recherches qui améliorent la qualité de produits allant des téléphones portables aux produits pharmaceutiques. Mais tous n’ont pas besoin d’étudier un sel radioactif à 900 degrés Celsius, une température aussi élevée que celle de la lave volcanique. Après avoir appliqué des précautions de sécurité rigoureuses et mis au point un confinement spécial en coordination avec les scientifiques de la ligne de faisceau du SNS, l’équipe a pu faire quelque chose que personne n’avait fait auparavant : mesurer les longueurs de liaison chimique de l’UCl3 fondu et observer son comportement surprenant lorsqu’il a atteint l’état de fusion.

« J’étudie les actinides et l’uranium depuis que j’ai rejoint l’ORNL en tant que postdoctorant », a déclaré Alex Ivanov, qui a également codirigé l’étude, « mais je n’aurais jamais pensé que nous pourrions aller à l’état fondu et découvrir une chimie fascinante. »

Ils ont découvert qu’en moyenne, la distance entre les liaisons reliant l’uranium et le chlore diminuait à mesure que la substance devenait liquide, contrairement à l’hypothèse selon laquelle la chaleur se dilate et le froid se contracte, ce qui est souvent le cas en chimie et dans la vie. Plus intéressant encore, parmi les différentes paires d’atomes liés, les liaisons étaient de taille inégale et s’étiraient selon un schéma oscillant, atteignant parfois des longueurs de liaison bien plus grandes que dans l’UCl3 solide, mais se resserrant également jusqu’à des longueurs de liaison extrêmement courtes. Des dynamiques différentes, se produisant à des vitesses ultra-rapides, étaient évidentes dans le liquide.

« Il s’agit d’une partie inexplorée de la chimie qui révèle la structure atomique fondamentale des actinides dans des conditions extrêmes », a déclaré Ivanov.

Les données de liaison étaient également étonnamment complexes. Lorsque l’UCl3 a atteint sa longueur de liaison la plus courte et la plus serrée, il a brièvement fait apparaître la liaison plus covalente, au lieu de sa nature ionique typique, oscillant à nouveau dans et hors de cet état à des vitesses extrêmement rapides, moins d’un milliardième de seconde.

Cette période observée de liaison covalente apparente, bien que brève et cyclique, contribue à expliquer certaines incohérences dans les études historiques décrivant le comportement de l’UCl3 fondu. Ces résultats, ainsi que les résultats plus larges de l’étude, pourraient aider à améliorer les approches expérimentales et informatiques de la conception des futurs réacteurs.

De plus, ces résultats améliorent la compréhension fondamentale des sels d’actinides, ce qui peut être utile pour relever les défis liés aux déchets nucléaires, au pyrotraitement et à d’autres applications actuelles ou futures impliquant cette série d’éléments.