Contrairement aux épées laser fictives, les vrais faisceaux laser n’interagissent pas les uns avec les autres lorsqu’ils se croisent, à moins que les faisceaux ne se rencontrent dans un matériau approprié permettant une interaction lumière-matière non linéaire. Dans un tel cas, le mélange des ondes peut donner lieu à des faisceaux avec des couleurs et des directions modifiées.
Les processus de mélange d’ondes entre différents faisceaux lumineux sont une pierre angulaire du domaine de l’optique non linéaire, qui s’est fermement établi depuis que les lasers sont devenus largement disponibles. Dans un matériau approprié tel que des cristaux particuliers, deux faisceaux laser peuvent « sentir la présence l’un de l’autre ». Dans ce processus, l’énergie et l’impulsion peuvent être échangées, donnant lieu à des faisceaux laser supplémentaires émergeant de la zone d’interaction dans différentes directions et avec différentes fréquences, vues dans la gamme spectrale visible sous différentes couleurs. Ces effets sont couramment utilisés pour concevoir et réaliser de nouvelles sources de lumière laser.
L’analyse des faisceaux lumineux émergents dans les phénomènes de mélange d’ondes donne un aperçu de la nature du matériau dans lequel se produit le processus de mélange d’ondes. Une telle spectroscopie basée sur le mélange d’ondes permet aux chercheurs de comprendre les subtilités de la structure électronique d’un spécimen et comment la lumière peut exciter et interagir avec le matériau. Jusqu’à présent, cependant, ces approches n’ont guère été utilisées en dehors du domaine spectral visible ou infrarouge.
Une équipe de chercheurs du Max Born Institute (MBI), à Berlin, et de DESY, à Hambourg, a observé un nouveau type de processus de mélange d’ondes impliquant des rayons X mous. En superposant des impulsions ultracourtes de rayons X mous et de rayonnement infrarouge dans un monocristal de fluorure de lithium (LiF), ils ont vu comment l’énergie de deux photons infrarouges était transférée vers ou depuis le photon X, changeant la « couleur » des rayons X dans un processus dit non linéaire du troisième ordre.
Non seulement ils ont observé ce processus particulier avec des rayons X pour la première fois, mais ils ont également pu déterminer son efficacité lors du changement de couleur des rayons X entrants. Il s’avère que les signaux de mélange ne sont détectables que lorsque le processus implique qu’un électron de la coque interne d’un atome de lithium soit promu dans un état où cet électron est étroitement lié à la vacance qu’il a laissée, un état connu sous le nom d’exciton. De plus, la comparaison avec la théorie montre qu’une transition autrement « optiquement interdite » d’un électron de la couche interne contribue au processus de mélange des ondes.
Grâce à l’analyse de ce processus de mélange résonnant à quatre ondes, les chercheurs ont obtenu une image détaillée de l’endroit où l’électron optiquement excité se déplace au cours de sa très courte durée de vie. « Ce n’est que si l’électron excité est localisé à proximité immédiate du trou qu’il a laissé que nous observons le signal de mélange à quatre ondes », explique Robin Engel, titulaire d’un doctorat. étudiant impliqué dans le travail, « et parce que nous avons utilisé une couleur spécifique de rayons X, nous savons que ce trou est très proche du noyau atomique de l’atome de lithium. »
En raison de la capacité des rayons X à exciter sélectivement les électrons de la coque interne au niveau des différentes espèces atomiques d’un matériau, l’approche démontrée permet aux chercheurs de suivre les électrons se déplaçant dans les molécules ou les solides après avoir été stimulés par une impulsion laser ultrarapide. Ces processus – les électrons se déplaçant vers différents atomes après avoir été excités par la lumière – sont des étapes cruciales dans les réactions photochimiques ou des applications telles que la collecte de lumière, par exemple via le photovoltaïque ou la production directe de carburant solaire.
« Comme notre approche de spectroscopie à mélange d’ondes peut être adaptée à des énergies de photons beaucoup plus élevées aux lasers à rayons X, de nombreux atomes différents du tableau périodique peuvent être excités de manière sélective. De cette façon, nous espérons qu’il sera possible de suivre la présence transitoire de des électrons sur de nombreux atomes différents d’un matériau plus complexe, donnant un nouvel aperçu de ces processus importants », explique Daniel Schick, chercheur au MBI.
La recherche a été publiée dans Avancées scientifiques.
Horst Rottke et al, Sondage de la colocalisation des électrons et des trous par spectroscopie de mélange résonante à quatre ondes dans l’ultraviolet extrême, Avancées scientifiques (2022). DOI : 10.1126/sciadv.abn5127. www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn5127
Fourni par Max Born Institute for Nonlinear Optics and Short Pulse Spectroscopy (MBI)