Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Liu Xinfeng du Centre national des nanosciences et technologies (NCNST) de l’Académie chinoise des sciences (CAS) a rapporté une luminescence efficace à conversion ascendante assistée par phonons dans un système pérovskite quasi bidimensionnel.
L’étude a été publiée dans Avancées scientifiques le 29 septembre.
La conversion ascendante des photons est un processus physique dans lequel l’énergie photonique émise est supérieure à l’énergie photonique absorbée. La conversion ascendante peut être obtenue grâce à diverses méthodes, notamment l’absorption non linéaire multiphotonique, l’annihilation triplet-triplet dans les molécules organiques, le transfert d’énergie dans les matériaux dopés aux métaux des terres rares et l’absorption photonique assistée thermiquement. Parmi eux, la conversion ascendante assistée par phonons constitue la base théorique et expérimentale du refroidissement laser à semi-conducteurs.
Cependant, la manière dont les phonons sont impliqués dans le processus de conversion ascendante anti-Stokes et améliorent l’efficacité de la conversion ascendante et le gain d’énergie est depuis longtemps une question scientifique clé dans ce domaine.
Dans leur étude précédente, le groupe de Liu et ses collaborateurs ont réalisé l’émission d’états auto-piégés en construisant des structures de super-réseau à l’échelle nanométrique pour améliorer le couplage fort électron-phonon, et ont proposé que les structures de réseau souple « organiques » – « inorganiques » soient considérées comme un plateforme pour l’étude des effets de couplage fort électron-phonon.
Sur cette base, dans cette étude, les chercheurs ont obtenu une luminescence efficace à conversion ascendante assistée par phonons dans un système pérovskite quasi bidimensionnel de réseau souple organique-inorganique en combinant un réseau souple à faible dimensionnalité.
Ils ont trouvé un temps d’action des phonons d’environ 1,2 ps et une énergie de déplacement anti-Stokes de plus de 200 meV. De plus, l’équipe a proposé d’attribuer l’origine des gains élevés d’énergie de conversion ascendante à de fortes fluctuations du réseau, contrairement aux images d’absorption des phonons dans la théorie classique de la conversion ascendante.
De plus, l’équipe de recherche a effectué des mesures microscopiques d’absorption transitoire et des calculs de théorie fonctionnelle de la densité pour expliquer le processus ultra-rapide de conversion ascendante efficace. Le mouvement du cation organique à des échelles de temps ps provoque la déformation de l’ensemble du réseau, entraînant des changements rapides dans l’énergie électron/exciton renormalisée par les phonons. Cela fournit aux excitons de faible énergie suffisamment d’énergie pour atteindre des états de quasi-équilibre (exciton libre) où ils peuvent se recombiner radiativement.
Par conséquent, la conversion ascendante efficace dans les pérovskites quasi-2D n’est pas directement attribuée à l’absorption de modes de phonons spécifiques dans la théorie perturbative. Au lieu de cela, il résulte de l’altération de l’énergie électronique liée à la déformation thermique prononcée de l’ensemble du réseau ou, alternativement, à la formation de polarons dynamiques. La fluctuation d’énergie de bande, atteignant environ ± 180 meV à température ambiante en raison de la forte interaction non perturbatrice avec la déformation du réseau, permet un gain d’énergie de conversion ascendante remarquable qui ne peut être atteint dans les semi-conducteurs traditionnels.
« Notre étude clarifie l’échelle de temps de la participation des phonons chalcogénures à la conversion ascendante, approfondit la compréhension du mécanisme de couplage électron-phonon et offre une nouvelle perspective pour la conception d’une conversion ascendante à haut rendement », a déclaré le professeur Liu.
Plus d’information:
Bo Wu et al, Découverte des mécanismes de conversion ascendante efficace dans les pérovskites bidimensionnelles avec décalage anti-Stokes jusqu’à 220 meV, Avancées scientifiques (2023). DOI : 10.1126/sciadv.adi9347