Derzeit verwendete Computermethoden zur Simulation von Materialien und ihrem mechanischen Verhalten basieren auf der Molekulardynamik (MD) mit atomistischen Kraftfeldern. Diese Methoden liefern eine hervorragende Beschreibung der thermodynamisch stabilen Phasen von Materialien mit beliebiger chemischer und mikrostruktureller Komplexität.
Allerdings ist die Simulation des mechanischen Verformungsverhaltens von Materialien auf atomarer Ebene oder allgemein der Reaktion eines Materials auf einen externen zeitabhängigen Reiz seit langem eine offene Herausforderung. Der größte Engpass liegt in der zwangsläufig kurzen Integrationszeit der Bewegungsgleichungen (nur wenige Femtosekunden), auf der atomistische MD-Methoden beruhen. Dies ist ein notwendiger Schritt, um die Bewegungsgleichungen, die Atombewegungen und Kollisionen regeln, zu diskretisieren und auf einem Computer zu lösen.
Diese Einschränkung macht es unmöglich, die dynamische Verformung von Materialien auf langen Zeitskalen zu simulieren, die in Experimenten auftreten, dh für Verformungsraten von weniger als ~10 bis 100 Gigahertz. Dieses grundlegende Zeitskalenüberbrückungsproblem ist derzeit ungelöst und verhindert die rechnerische Vorhersage der Materialmechanik in den Bereichen, die in standardmäßigen mechanischen Tests und Rheologien experimentell zugänglich sind.
Gemeinsam mit meinem Postdoktoranden Dr. Vinay Vaibhav und meinem langjährigen Mitarbeiter am Forschungslabor der US-Armee, Dr. Tim Sirk, habe ich nun ein Rechengerüst entwickelt, das eine funktionierende Lösung für dieses Problem bietet, wohl eines der größten größten Probleme bei molekularen Simulationen von Materialien unter Verformungen und äußeren Reizen.
Die Schlüsselidee unseres Ansatzes besteht darin, dass die mechanische Reaktion bei niedrigen Frequenzen (z. B. um Hertz) von atomaren Verschiebungen dominiert wird, die als nichtaffine Verschiebungen bekannt sind. Eine nichtaffine Verschiebung ist eine Abweichung in der Flugbahn eines Atoms, das somit von der durch die von außen auferlegte Verformung vorgegebenen Flugbahn abweicht (ähnlich Epikurs „Clinamen“, wenn Sie mit der griechischen Philosophie vertraut sind).
Der Ursprung dieser Abweichung liegt in der Notwendigkeit, bei jedem Schritt der Verformung ein mechanisches Gleichgewicht sicherzustellen. Mit anderen Worten: Bei jedem Schritt empfängt das Atom Kräfte von seinen Nachbaratomen, die durch eine zusätzliche Bewegung, die nichtaffine Auslenkung, entspannt werden müssen.
Wie meine Mitarbeiter und ich im Laufe der Jahre erkannt haben, erfordert die Umsetzung dieser Beschreibung atomarer Flugbahnen die Berechnung der Schwingungsnormalmoden des Systems, was mit modernen Rechentechniken möglich ist.
Dies hat uns nun in einem Papier ermöglicht veröffentlicht im Tagebuch Makromoleküleum eine parameterfreie Übereinstimmung mit den viskoelastischen Modulen eines realen komplexen Materials, eines vernetzten Epoxidpolymerglases in seinem amorphen festen Zustand, bei Frequenzen zu erreichen, die etwa 10 Größenordnungen niedriger sind als diejenigen, die durch Simulation des Verformungsprozesses erreicht werden können in standardmäßigen molekulardynamischen Simulationen.
Die Übereinstimmung mit experimentellen Daten aus mechanischen Tests ist frappierend, wenn man bedenkt, dass keine einstellbaren Parameter in den Vergleich einbezogen werden.
Unser Ansatz kann in zukünftigen Arbeiten noch verfeinert werden, indem beispielsweise größere Schnappschüsse der Materialkonfiguration mit einer zunehmenden Anzahl von Atomen erstellt werden, was unsere Vorhersagen verbessern und das Rauschen durch numerische Schwankungen reduzieren wird.
Eine spannende Perspektive, die diese Methode bietet, besteht darin, die atomaren und molekularen Schwingungen und Bewegungen, die hauptsächlich für die Steifheit und Härte eines bestimmten Materials (oder umgekehrt für seine Weichheit) verantwortlich sind, mit vielen Details herauszufiltern Möglichkeiten für die Entwicklung neuer Materialien mit Hochleistungseigenschaften für viele technologische und technische Anwendungen.
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Weitere Informationen:
Vinay Vaibhav et al., Zeitskalenüberbrückung in atomistischen Simulationen der Mechanik von Epoxidpolymeren unter Verwendung der nichtaffinen Deformationstheorie, Makromoleküle (2024). DOI: 10.1021/acs.macromol.4c01360
Biografie:
Alessio Zaccone erhielt seinen Ph.D. vom Departement Chemie der ETH Zürich im Jahr 2010. Von 2010 bis 2014 war er Oppenheimer Research Fellow am Cavendish Laboratory der University of Cambridge.
Nach Lehrtätigkeiten an der Technischen Universität München (2014–2015) und der University of Cambridge (2015–2018) ist er seit 2022 ordentlicher Professor und Lehrstuhlinhaber für Theoretische Physik am Fachbereich Physik der Universität Mailand. Auszeichnungen Dazu gehören die Silbermedaille der ETH, die Gauss-Professur 2020 der Akademie der Wissenschaften zu Göttingen, das Fellowship des Queens‘ College Cambridge und ein ERC Consolidator Grant („Multimech“).
Zu den Forschungsbeiträgen gehören die analytische Lösung des Jamming-Transition-Problems (Zaccone & Scossa-Romano PRB 2011), die analytische Lösung des Problems der zufälligen dichten Packung in 2d und 3d (Zaccone PRL 2022) und die Theorie thermisch aktivierter Reaktionsgeschwindigkeitsprozesse in Scherströmungen (Zaccone et al PRE 2009), die Theorie der Kristallkeimbildung unter Scherströmung (Mura & Zaccone PRE 2016), die theoretische Vorhersage von bosonartige Peaks in den Schwingungsspektren von Kristallen (Milkus & Zaccone PRB 2016; Baggioli & Zaccone PRL 2019), die Theorie des Glasübergangs in Polymeren (Zaccone & Terentjev PRL 2013), die theoretische und rechnerische Entdeckung topologischer Defekte in Gläsern (Baggioli, Kriuchevskyi, Sirk, Zaccone PRL 2021) und die theoretische Vorhersage von Supraleitungsverstärkungseffekte aufgrund der Phononendämpfung (Setty, Baggioli, Zaccone PRB 2020).
Die Forschungsinteressen reichen von der statistischen Physik ungeordneter Systeme (zufällige Packungen, Blockierung, Gläser und Glasübergang, Kolloide, Nichtgleichgewichtsthermodynamik) bis hin zur Festkörperphysik und Supraleitung.