Wissenschaftler entdecken nichtlokale Effekte der Biexzitonenemission in großen Halbleiter-Nanokristallen

In einem neuen Artikel veröffentlicht in eLighthat ein Wissenschaftlerteam unter der Leitung der Professoren Haizheng Zhong und Yongyou Zhang vom Beijing Institute of Technology und Professor Haiyan Qin von der Zhejiang-Universität nichtlokale Effekte in großen Halbleiter-Nanokristallen entdeckt. Sie bieten neue Strategien zur Erzielung hocheffizienter Mehrfachexzitonen für Quantenoptik- und Energiekonversationsanwendungen.

Die Auger-Rekombination in Schüttgütern beeinflusst die Biexciton-Rekombination aufgrund der geringeren Trägerdichte und Impulserhaltung nur geringfügig. Dickschalige CdSe/CdS-Nanokristalle wurden entwickelt, um die Auger-Rekombination zu unterdrücken und so eine hohe Biexzitoneneffizienz zu erreichen. Dies gelang dem Forscherteam durch die Reduzierung der Wellenfunktionsüberlappung zwischen Elektronen und Löchern.

Große kolloidale QDs könnten geeignete Kandidaten für die Erzeugung einer effizienten Biexzitonenemission sein, wurden jedoch selten untersucht. Das Forschungsteam berichtete, dass die Auger-Rekombinationsrate in großen Perowskit-Nanokristallen aufgrund der nichtlokalen Effekte exponentiell verringert werden könnte.

Nichtlokale Effekte beziehen sich auf den Einfluss der räumlichen Wellendispersion auf die Licht-Materie-Wechselwirkungen. Nichtlokale Effekte wurden in der Plasmonik erfolgreich nachgewiesen, um die optische Reaktion in metallischen Nanostrukturen zu erklären. Auger-Rekombination kann als Energieverschiebung von einem Exziton zu einem anderen Elektron oder Loch oder als Prozess beschrieben werden, bei dem ein Elektron oder Loch ein Exziton auf ein höheres Energieniveau absorbiert. Dementsprechend werden die nichtlokalen Effekte der Auger-Rekombination hauptsächlich durch die Wellenfunktion des Exzitons bestimmt.

Bei Raumtemperatur beträgt die geschätzte Wellenlänge eines Exzitons in CsPbBr3 ~14 nm, was die Möglichkeit bietet, die durch nichtlokale Wechselwirkung verstärkte Biexzitonenemission in großen Nanokristallen mit einer Größe von > 14 nm zu beobachten. Das Forschungsteam profitierte von der einzigartigen Fehlertoleranzfähigkeit von Perowskit-Nanokristallen und beobachtete eine hohe Biexzitoneneffizienz in großen CsPbBr3-Nanokristallen.

Für kleine Nanokristalle besteht ein linearer Zusammenhang zwischen der Lebensdauer der Biexciton-Auger-Rekombination und dem Volumen. Die maximale Biexciton-Lebensdauer beträgt aufgrund der starken Auger-Rekombination ~100 ps. Bei Schüttgütern hängt die Auger-Rekombination hauptsächlich mit der Trägerdichte und der Bandstruktur mit einem konstanten Koeffizienten zusammen. Beispielsweise wird für einen Massenkristall mit einer Ladungsträgerdichte von 1018 eine Biexzitonenlebensdauer von etwa 10 ns vorhergesagt.

Im mesoskaligen Bereich wird erwartet, dass die nichtlokalen Effekte die Lebensdauer des Biexzitons mit dem Volumen von linearer bis exponentieller Skalierung abwechseln, was zum ersten Mal in großen CsPbBr3-Nanokristallen beobachtet wird.

Zusammenfassend entdeckte das Forschungsteam nichtlokale Effekte der Biexzitonenemission in CsPbBr3-Nanokristallen, indem es seine spektroskopischen Ergebnisse großer Nanokristalle mit zuvor berichteten kleinen Nanokristallen verglich. Ein solcher nichtlokaler Effekt lässt sich anhand der nichtlokalen Wechselwirkungen zwischen Trägern und Exzitonen bei der Auger-Rekombination veranschaulichen.

Mit zunehmendem Volumen kann die Auger-Rekombinationsrate großer CsPbBr3-Nanokristalle exponentiell reduziert werden, um eine hohe Biexzitoneneffizienz von bis zu 80 % zu erreichen. Die entdeckten nichtlokalen Effekte in großen Nanokristallen bieten eine Richtlinie für die Herstellung fortschrittlicher Quantenemitter mit effizienter Biexzitonenemission (mehrere Exzitonen) und schaffen neue Möglichkeiten zur Erforschung von Halbleiternanokristallen über einen starken Quanteneinschluss hinaus.