Integrierte photonische Schaltkreise, die bei Raumtemperatur funktionieren und optische nichtlineare Effekte nutzen, könnten sowohl die klassische als auch die Quantensignalverarbeitung revolutionieren. Wissenschaftler der Fakultät für Physik der Universität Warschau haben in Zusammenarbeit mit anderen Institutionen aus Polen sowie Italien, Island und Australien die Herstellung von Perowskitkristallen mit vordefinierten Formen demonstriert, die in der nichtlinearen Photonik als Wellenleiter, Koppler, Splitter und Modulatoren dienen können.
Die Forschungsergebnisse, veröffentlicht im Journal Naturmaterialienbeschreiben die Herstellung dieser innovativen Strukturen und den Edge-Laser-Effekt. Dieser Effekt ist insbesondere mit der Bildung eines Kondensats aus Exziton-Polaritonen verbunden, Quasiteilchen, die sich teilweise wie Licht und teilweise wie Materie verhalten.
Professorin Barbara Piętka von der Fakultät für Physik der Universität Warschau, eine der Initiatorinnen des Projekts und verantwortlich für den Forschungsprozess, betont: „Perowskite weisen eine große Vielseitigkeit auf: von polykristallinen Schichten, Nano- und Mikrokristallen bis hin zu Massivkristallen. Sie können in verschiedenen Anwendungen eingesetzt werden, von Solarzellen bis hin zu Lasern.“
„Einige, wie das von uns verwendete Material CsPbBr3 (Cäsium-Blei-Bromid), sind aufgrund ihrer hohen Exzitonen-Bindungsenergie und Oszillatorstärke auch ideale Halbleiter für optische Anwendungen. Diese Effekte ermöglichen verstärkte Lichtwechselwirkungen und senken den Energiebedarf für die nichtlineare Lichtverstärkung deutlich.“
Die Forscher verwendeten wiederholbare und skalierbare Synthesemethoden, um Perowskitkristalle mit genau definierten Abmessungen und Formen zu erhalten. Sie verwendeten einen mikrofluidischen Ansatz, bei dem Kristalle aus einer Lösung in engen Polymerformen gezüchtet werden, die mit jeder beliebigen Form aus einer Vorlage geprägt werden können.
Ein Schlüsselelement war die Kontrolle der Lösungskonzentration und der Wachstumstemperaturen bei gleichzeitiger Aufrechterhaltung einer Atmosphäre aus gesättigten Lösungsmitteldämpfen. Dieser Ansatz, kombiniert mit der Verwendung nahezu atomar glatter Galliumarsenid-Vorlagen, die mithilfe von Elektronenstrahllithografie und Plasmaätzen am Łukasiewicz Research Network – Institut für Mikroelektronik und Photonik unter der Leitung von Anna Szerling hergestellt wurden, führte zur Herstellung hochwertiger Einkristalle.
Auf diese Weise können CsPbBr3-Kristalle in jede beliebige Form gebracht werden, von einfachen Ecken bis hin zu glatten Kurven, was eine wahre Errungenschaft in der Welt der kristallinen Materialien darstellt. Sie können auf jedem Substrat hergestellt werden, was ihre Kompatibilität mit vorhandenen photonischen Geräten verbessert.
Mateusz Kędziora, Doktorand an der Fakultät für Physik der Universität Warschau und Erstautor der Arbeit, der die Methoden zur Kristallsynthese entwickelt hat, fügt hinzu: „Aufgrund ihrer hohen Qualität bilden diese Kristalle an ihren Wänden Resonatoren vom Fabry-Pérot-Typ, wodurch starke nichtlineare Effekte beobachtet werden können, ohne dass externe Bragg-Spiegel erforderlich sind“, was Hoffnung für die Anwendung dieser Materialien in integrierten photonischen Schaltkreisen bietet.
Die Demonstration der polaritonischen Laserstrahlung an den Schnittstellen und Ecken von Mikrodrähten stellt einen weiteren Durchbruch dar.
„Die Wellenlänge des emittierten Lichts wird durch die Wirkung starker Licht-Materie-Wechselwirkungen verändert, was darauf hindeutet, dass die Emission auf die Bildung eines nicht im Gleichgewicht befindlichen Bose-Einstein-Kondensats von Exziton-Polaritonen zurückzuführen ist. Es handelt sich daher nicht um eine herkömmliche Laserstrahlung aufgrund des Purcell-Effekts (schwache Kopplung), sondern um die Emission eines Kondensats im Bereich starker Licht-Materie-Kopplung“, erklärt Piętka.
„Die hohe Kohärenz zwischen verschiedenen Signalen des von den Kanten und Ecken emittierten Lichts, die durch Fernfeld-Photolumineszenz und winkelaufgelöste Spektroskopie bestätigt wurde, weist auf die Bildung eines kohärenten, makroskopisch ausgedehnten Polaritonenkondensats hin“, ergänzt Dr. Helgi Sigurðsson von der Fakultät für Physik der Universität Warschau und dem Wissenschaftlichen Institut der Universität Island in Reykjavik.
Eine weitere Bestätigung für nichtlineare Effekte ist die Energiezunahme mit zunehmender Besetzung eines bestimmten Modus (bekannt als Blauverschiebung), die auf Wechselwirkungen innerhalb des Kondensats zurückzuführen ist. Dank der einzigartigen Eigenschaften von Perowskitstrukturen kann das Kondensat innerhalb der Kristalle weite Strecken zurücklegen, und das emittierte Licht kann sich durch Luftspalte zu benachbarten Strukturen ausbreiten.
„Unsere Simulationen zeigen, wie natürlich geformte Resonatoren für Lichtmodi und Streuung die Emission von Kanten und Biegungen in den Kristallen beeinflussen“, ergänzt Dr. Andrzej Opala von der Fakultät für Physik der Universität Warschau und dem Institut für Physik der Polnischen Akademie der Wissenschaften. Er ist einer der Hauptautoren der Arbeit und Entwickler des theoretischen Modells, das zeigt, wie sich numerische Apertur und räumliche Begrenzung in Mikrodrähten auf die beobachteten Effekte auswirken.
„Darüber hinaus konnten wir dank Berechnungen, die auf der Lösung der Maxwell-Gleichungen in dreidimensionalen Strukturen mit komplexen Formen basieren, photonische Modi visualisieren und zeigen, wie sich ihr Bild im Fernfeld bildet“, erklärt Prof. Tomasz Czyszanowski von der Technischen Universität Lodz, der sich auf Simulationen von photonischen und Laserstrukturen spezialisiert hat. Die Entdeckung ermöglicht ihren Einsatz in kompakten „On-Chip“-Systemen, die sowohl klassische als auch Quantencomputeraufgaben bewältigen können.
„Wir gehen davon aus, dass unsere Entdeckungen die Tür zu zukünftigen Geräten öffnen werden, die auf der Ebene einzelner Photonen arbeiten können und Nanolaser mit Wellenleitern und anderen Elementen auf einem einzigen Chip integrieren“, schließt Prof. Michał Matuszewski vom Zentrum für Theoretische Physik der Polnischen Akademie der Wissenschaften.
Perowskite könnten eine Schlüsselrolle bei der Weiterentwicklung optischer Technologien spielen, und die Entdeckungen der Physiker der UW könnten die Chancen der Verwendung von Perowskitkristallen in der nichtlinearen Photonik bei Raumtemperatur deutlich erhöhen. Darüber hinaus könnten die entwickelten Strukturen mit der Siliziumtechnologie kompatibel sein, was ihr Vermarktungspotenzial weiter erhöht.
Weitere Informationen:
Mateusz Kędziora et al., Vorgefertigte Perowskit-Kristallwellenleiter für Exziton-Polariton-Kondensation und Kantenlaser bei Raumtemperatur, Naturmaterialien (2024). DOI: 10.1038/s41563-024-01980-3