Warum sie in antiferromagnetischen Oxiden ihre Plätze wechseln

Die Myonenspektroskopie ist eine wichtige experimentelle Technik, mit der Wissenschaftler die magnetischen Eigenschaften von Materialien untersuchen. Es basiert auf der „Implantation“ eines spinpolarisierten Myons in den Kristall und der Messung, wie sein Verhalten von der Umgebung beeinflusst wird.

Die Technik basiert auf der Idee, dass das Myon einen genau identifizierten Ort einnimmt, der hauptsächlich durch elektrostatische Kräfte bestimmt wird und durch Berechnung der elektronischen Struktur des Materials gefunden werden kann.

Doch eine neue Studie unter der Leitung von Wissenschaftlern aus Italien, der Schweiz, dem Vereinigten Königreich und Deutschland hat herausgefunden, dass dies zumindest für einige Materialien noch nicht das Ende der Geschichte ist: Die Position des Myons kann sich aufgrund eines bekannten, aber bisher vernachlässigten Effekts ändern. Magnetostriktion.

Pietro Bonfà von der Universität Parma, Hauptautor des Studie veröffentlicht in Briefe zur körperlichen Untersuchungerklärt, dass seine Gruppe und ihre Kollegen an der Universität Oxford (Großbritannien) seit mindestens einem Jahrzehnt Simulationen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) verwenden, um Myonstandorte zu finden.

„Wir begannen mit kniffligen Fällen wie Europiumoxid und Manganoxid, und in beiden Fällen konnten wir keinen vernünftigen Weg finden, DFT-Vorhersagen und Experimente in Einklang zu bringen“, sagt er.

„Wir haben dann einfachere Systeme getestet und hatten viele erfolgreiche Vorhersagen, aber diese beiden Fälle haben uns wirklich gestört. Diese Verbindungen sollten einfach sein, erwiesen sich jedoch als superkompliziert und wir verstanden nicht, was passierte. Manganoxid ist ein Lehrbuchfall.“ eines antiferromagnetischen Systems, und wir konnten die Ergebnisse der Myonenspektroskopie dafür nicht erklären, was etwas peinlich war.“

Das Problem, erklärt er, sei der Widerspruch zwischen der Erwartung, das Myon in einer hochsymmetrischen Position zu finden, und seiner bekannten Tendenz, Bindungen mit Sauerstoffatomen einzugehen. Die antiferromagnetische Ordnung des Materials verringert die Symmetrie und die Position in der Nähe der Sauerstoffatome wird mit Experimenten unvereinbar.

Bonfà vermutete, dass die Erklärung mit dem magnetischen Phasenübergang des Materials zusammenhängen könnte und begann, das Phänomen in Simulationen von Manganoxid zu reproduzieren.

„Da es sich um ein kompliziertes System handelt, müssen Sie einige Korrekturen zur DFT hinzufügen, beispielsweise den Hubbard-U-Parameter“, sagte er. „Aber wir haben seinen Wert empirisch gewählt, und wenn man das macht, besteht eine große Unsicherheit, und die Ergebnisse können sich je nach gewähltem Wert dramatisch ändern.“

Dennoch deuten Bonfàs erste Simulationen darauf hin, dass die Myonpositionen durch Magnetostriktion bestimmt werden könnten, ein Phänomen, das dazu führt, dass ein Material während der Magnetisierung seine Form und Abmessungen ändert. Um dies zweifelsfrei zu beweisen, schloss er sich mit den MARVEL-Laboren der EPFL und des PSI von Nicola Marzari und Giovanni Pizzi zusammen.

„Wir haben eine hochmoderne Methode namens DFT+U+V verwendet, die sehr wichtig war, um Simulationen genauer zu machen“, erklärt Iurii Timrov, Wissenschaftler im Labor für Materialsimulationen am PSI und Co-Autor der Studie Studie.

Diese Methode kann mit Onsite-U- und Intersite-V-Hubbard-Parametern verwendet werden, die nach ersten Prinzipien berechnet werden, anstatt empirisch ausgewählt zu werden, dank der Verwendung der dichtefunktionalen Störungstheorie für DFT+U+V, die innerhalb von MARVEL entwickelt und in implementiert wurde Quantum ESPRESSO-Paket.

„Obwohl wir bereits herausgefunden hatten, dass Magnetostriktion im Spiel war, war es sehr wichtig, über die korrekten Informationen zu den Bausteinen der Simulation zu verfügen, und diese ergaben sich aus der Arbeit von Iurii“, fügt Bonfà hinzu.

Am Ende war die Lösung des Rätsels relativ einfach: Magnetostriktion, also das Zusammenspiel von magnetischen und elastischen Freiheitsgraden im Material, verursacht einen magnetischen Phasenübergang in MnO bei 118 K, bei dem die Myonstelle wechselt. Oberhalb dieser Temperatur wird das Myon um ein Netzwerk gleichwertiger Standorte herum delokalisiert – was das ungewöhnliche Verhalten erklärt, das in Experimenten bei hohen Temperaturen beobachtet wurde.

Die Wissenschaftler gehen davon aus, dass dies auch für viele andere magnetische Oxide mit Steinsalzstruktur gelten könnte.

In Zukunft, erklärt Timrov, wolle die Gruppe weiterhin dasselbe Material untersuchen, auch unter Berücksichtigung von Temperatureffekten, und zwar mithilfe einer anderen fortschrittlichen Technik, die in MARVEL entwickelt wurde und als stochastische selbstkonsistente harmonische Näherung bezeichnet wird.

Darüber hinaus und in Zusammenarbeit mit der Gruppe von Giovanni Pizzi am Paul Scherrer Institut wird dieser Ansatz durch das der Community zugänglich gemacht AiiDAlab Schnittstelle, so dass alle Experimentatoren sie für ihre eigenen Studien nutzen können.