Das Aufkommen intensiver ultrakurzer kohärenter Lichtpulse hat das Gebiet der Spektroskopie revolutioniert. Sie ermöglichen eine einfache Beobachtung verschiedener nichtlinearer optischer Effekte und erleichtern die Charakterisierung von Materialien mit nichtlinearer optischer Spektroskopie. Darüber hinaus bieten sie ein Mittel zur starken selektiven Anregung von Materialien und zur optischen Manipulation der Materialstruktur und verbessern Eigenschaften wie die durch ein optisches Feld induzierte Ferroelektrizität und Supraleitfähigkeit. Sie haben auch das pulsierende Feld der ultraschnellen Dynamik niederfrequenter Anregungen in Materialien geschaffen.
Dank der Fortschritte in der Lasertechnologie in den letzten Jahrzehnten sind intensive Femtosekunden(fs)-Pulse von Tischaufbauten jetzt über den gesamten Spektralbereich von ~10 THz bis hin zu weicher Röntgenstrahlung verfügbar, sogar in gewöhnlichen Labors.
Unter ~5 THz gibt es hochintensive Pikosekunden-Pulse, aber zwischen 5 und 12 THz sind stabile, kontinuierlich abstimmbare, energiereiche fs-Pulse schwieriger zu bekommen. Dies ist jedoch ein Spektralbereich, der für Materialstudien von großer Bedeutung ist. Phononen und Schwingungen von Molekülen und Festkörpern aus schwereren Atomen liegen in diesem Bereich, ebenso die zwischenmolekularen Schwingungen molekularer Systeme in Chemie und Biologie. Auch verschiedene Elementaranregungen von Festkörpern liegen in diesem Spektralbereich.
In einem neuen Artikel, erschienen in Licht: Wissenschaft & Anwendungenhat ein Team von Wissenschaftlern unter der Leitung von Professor Y. Ron Shen von der University of California Berkeley und Professor Chuanshan Tian von der Fudan University eine neuartige Technik zur Erzeugung ultrakurzer Tetrahertz-Pulse entwickelt.
Gegenwärtig ist die optische Gleichrichtung (OR) oder die Differenzfrequenzerzeugung (DFG) in nichtlinearen Kristallen zweiter Ordnung die Standardtechnik, um intensive THz-Pulse zu erzeugen. Die THz-Erzeugung aus Kristallen ist jedoch aufgrund der Phononenabsorption begrenzt. Organische nichtlineare Kristalle wurden für eine effiziente THz-Erzeugung verwendet, aber sie haben nur wenige schmale transparente Fenster oberhalb von 5 THz und leiden unter niedrigen optischen Schadensschwellen.
Laserinduzierte Gasplasmen können energetische THz-Pulse erzeugen. Sie eignen sich gut als Sonden für die lineare THz-Spektroskopie über einen weiten Spektralbereich. Ihre komplexen räumlichen Modenmuster machen sie jedoch weniger erwünscht als Pumpen für starke resonante Anregungen. Freie-Elektronen-Laser und elektronengetriebene THz-Quellen können ebenfalls fs-Pulse erzeugen, die den gesamten THz-Spektralbereich abdecken, aber sie sind für die meisten Forscher nicht ohne weiteres verfügbar.
Diamant hat viele attraktive Vorzüge. Seine hohe optische Schadensschwelle ermöglicht, dass Eingangspumpintensitäten so hoch sind, dass nichtlineare optische Effekte dritter Ordnung (z. B. Vierwellenmischung) induziert werden, die mit Effekten zweiter Ordnung (z. B. DFG) in anderen Kristallen konkurrieren können. Die Transparenz im gesamten Bereich von THz bis UV führt zu einer schwachen Frequenzdispersion der optischen Antwortkoeffizienten, die eine phasenangepasste THz-Pulserzeugung über einen ausgedehnten Spektralbereich erleichtert.
Darüber hinaus ist die Raman-Phonon-Resonanz stark und hat eine lange Lebensdauer, wodurch die Nichtlinearität dritter Ordnung von Diamant auf der fs-Zeitskala stark verbessert wird.
Resonantes Vierwellenmischen (R-FWM) zur Erzeugung von fs-THz-Pulsen in einem Diamanten kann als Schwebungsprozess zwischen einem fs-IR-Puls und einer kohärenten Phononenwelle betrachtet werden, die durch zwei ps-Eingangspulse Raman-angeregt wird. Der Prozess wandelt den fs-IR-Puls durch die Phononenwelle in den fs-THz-Puls herunter. Die Energieumwandlungseffizienz ergibt sich direkt aus dem Verhältnis der Ausgangs-THz-Impulsenergie zur Eingangs-fs-Impulsenergie.
Das Forschungsteam hat die THz-Impulserzeugung mit einer Mittenfrequenz von 5 bis 20 THz gemessen. Dieser Spektralbereich kann ohne weiteres auf >100 THz erweitert werden. Da die THz-Strahlungseffizienz mit dem Quadrat der Frequenz zunimmt, ist bei einer höheren Eingangsfrequenz mehr Pulsenergie vorhanden. Das Forschungsteam stellt die Hypothese auf, dass die von R-FWM in einem dickeren Diamanten erzeugte THz-Ausgangsenergie ein Niveau erreichen kann, das mit dem vergleichbar ist, das von DFG in GaSe oder anderen kristallinen Verbindungen erzeugt wird, insbesondere bei höheren THz-Frequenzen.
Ihre Studie hat eindeutig festgestellt, dass R-FWM in einem Diamanten zu einem hochwertigen, leistungsstarken fs-THZ-Generator über einen weiten Spektralbereich ohne Lücken gemacht werden kann. Als direkter Frequenzabwärtswandlungsprozess über die Raman-angeregte Phononenwelle erzeugt R-FWM fs-THz-Impulse, die den Eingangs-fs-IR-Impuls duplizieren, abgesehen von einer Frequenzverschiebung und einigen Modifikationen aufgrund der Strahlungseffizienz. Ein Eingangsimpuls hoher Qualität erzeugt einen THz-Impuls von nahezu gleich hoher Qualität.
Das Abstimmen der Eigenschaften des Eingangsimpulses stimmt die Eigenschaften des THz-Ausgangsimpulses entsprechend ab. In dieser Hinsicht konnten die Forscher den THz-Puls einfach durch Modulation des Eingangspulses amplituden- oder polarisationsmodulieren.
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Jiaming Le et al, Ein neuartiges Schema zur Erzeugung ultrakurzer Terahertz-Impulse über einen lückenlosen weiten Spektralbereich: Raman-resonanzverstärktes Vierwellenmischen, Licht: Wissenschaft & Anwendungen (2023). DOI: 10.1038/s41377-023-01071-z