Verwendung von 4-D-Röntgen-Computermikrotomographie zur Beobachtung der Hochtemperatur-Elektrochemie

Das Konzept der Hochtemperatur-Elektrochemie hat weitreichende Anwendungen in mehreren Bereichen; Forscher müssen jedoch noch Echtzeitbeobachtungen durchführen, um ein tiefgreifendes Verständnis der Entwicklung in solchen Systemen zu erlangen. Die primären Grenzen umfassen harsche Reaktionsbedingungen und multiphysikalische Felder. In einem neuen Bericht, der jetzt in veröffentlicht wurde Wissenschaftliche Fortschritte, Handong Jiao und ein Team von Wissenschaftlern für fortschrittliche Strukturtechnologie und Metallurgie in Peking, China, haben sich der Herausforderung gestellt, indem sie eine Hochtemperatur-Elektrolyseanlage entwickelt haben. Die Einrichtung ermöglichte eine In-situ-Röntgen-Computermikrotomographie (µCT) für zerstörungsfreie und quantitative dreidimensionale (3D) Bildgebung. Das µCT untersuchte weiter die dynamische Entwicklung der 3D-Morphologie und Komponenten von Elektroden in 4D. Das Team visualisierte den 4D-Prozess mithilfe von rekonstruierten Bildern, um die Effizienz des Prozesses zu überwachen und dynamische Mechanismen zu untersuchen, um eine Echtzeitoptimierung bereitzustellen. Die 4D-Analyseplattform bot umfassende Kombinationen traditioneller Elektrochemie mit digitalen Zwillingsmethoden, um Daten zu extrahieren und die Multiskalen-Visualisierung zu erleichtern.

Die Experimente

Die Hochtemperatur-Elektrochemie hat viele Anwendungen Metallurgie, Nuklear-, Chemie- und Energieindustrie. Das Verfahren kann die Elektrolyse von geschmolzenem Salz/Oxid zum Extrahieren und erleichtern Metall reinigenmit einer herausragenden Rolle im stationären Großformat Umwandlung von Energiespeichern. Der Prozess der experimentellen Untersuchung der Entwicklung der internen Dynamik in solchen Systemen bleibt aufgrund der begrenzten Entwicklung der Methode eine Herausforderung. Um die dynamische Entwicklung unter rauen Temperatur- und elektrochemischen Systemen zu überwachen, haben Li et al. entwickelte eine spezielle elektrochemische Hochtemperaturanlage mit eingebauter Röntgenmikrotomographie (µCT) für die quantitative 3D-Bildgebung, einschließlich der Morphologie und Komponenten von Elektroden in solchen Systemen unter extremen Bedingungen. Das Team verifizierte die Apparatur durch klassische Elektroraffinationsexperimente von Titan in geschmolzenem Salz. Anschließend führten sie eine 4D-Studie zu den Elektrodenstrukturen und chemischen Komponenten im Laufe der Zeit durch. Die Ergebnisse kombinierten Hochtemperatur-Elektrochemie mit mathematischen Simulationen, um die Hochtemperatur-Elektrochemie quantitativ zu entwerfen und zu optimieren.

4D-Anlage der Hochtemperatur-Elektrochemie im Labor

Die selbstgebaute 4D-Charakterisierungsapparatur in situ für die Hochtemperatur-Elektrochemie enthielt eine Quarzrohr-Elektrolysezelle, die vertikal an der Rotationsaktuatorachse des Röntgensystems befestigt war. Das Team steuerte das geschmolzene Salzmedium und die Elektroden mithilfe eines elektrochemischen Messsystems auf der Basis von Metalldrähten. Dann erhitzten sie die Zelle mit vier Halogenlampen, die am Heizofen befestigt waren, und stellten die Ofenkammer unter Vakuumbedingungen, um die Temperatur außerhalb des Ofens zu senken. Die Forscher passten den Abstand zwischen Halogenlampen und Zelle an, um die beheizte Zone gemäß den experimentellen Anforderungen zu verändern. Die Elektrolyse-Quarzzelle bot eine optisch transparente Sicht, obwohl es aufgrund der Wärmestrahlung von Hochtemperatur-Salzschmelze bei erhöhten Temperaturen schwierig war, die innere Zelle über eine optische Kamera klar zu beobachten. Die auf Röntgen-µCT basierende 4D-Anlage konnte eine zuverlässige 3D-Komplexstruktur innerer elektrochemischer Zellen mit hoher räumlicher Auflösung von mikroskopischen bis makroskopischen Maßstäben rekonstruieren.

4D-Analyse

Um die Fähigkeit der 4D-Anlage zur Durchführung von Hochtemperatur-Elektrochemie zu demonstrieren, haben Jiao et al. führten ein typisches Experiment zur Elektroraffinierung von Titan (Ti) in geschmolzenem Salz durch. Die Gruppe hatte zuvor studiert die Extraktion und Reinigung von Titan mittels Schmelzsalzelektroanalyse, wobei die Mechanismen der Effizienz, Reinheit und Ausbeutedaten noch verstanden werden müssen. In dieser Arbeit verwendeten die Wissenschaftler ein Zwei-Elektroden-System mit Titan- und Nickeldrähten mit gleicher Fläche und Stromdichte, um die zu bilden Anode und Kathode. Anschließend führten sie Scanning und Elektrolyse in einem zyklischen Prozess durch und erhielten Spannungs-Zeit-Profile für den Titan-Elektroraffinationsprozess bei unterschiedlichen Stromdichten. Anschließend rekonstruierten sie 3D-Bilder der Ti-Anode und der Ni-Kathode in unterschiedlichen Elektrolysezeitbereichen. Basierend auf dem Ergebnis, Jiao et al. stellten fest, dass die durchschnittliche Dicke der Ti-Plattierung auf der Ni-Kathode während der ersten Elektrolysestufe zunahm, um dann mit der Zeit der Elektrolyse langsam abzufallen, was ungewöhnlich war. Das Team untersuchte daher den Konkurrenzmechanismus chemischer und elektrochemischer Reaktionen an der Grenzfläche und auf der Oberfläche von Elektroden, um Strategien zur Verbesserung der Stromeffizienz zu implementieren.

Titanauflösung und -abscheidung

Die Wissenschaftler kombinierten experimentelle Echtzeitergebnisse und Simulationen, um den Evolutionsmechanismus aufzudecken, extrahierten die lokalen Evolutionsinformationen über die Elektroden und stellten die unterschiedliche Dicke der anodischen Ti-Auflösung und der kathodischen Ti-Abscheidung rund um die Elektroden fest. Die Forscher stellten fest, dass die anodische Auflösung und die kathodische Abscheidung von Ti nicht einheitlich sind. Sie enthüllten den Evolutionsmechanismus durch multiphysikalische Feldsimulationen. In ähnlicher Weise erhielten sie lokale Informationen über die Elektrodenoberfläche, um die Entwicklung des 3D-Konzentrationsfelds, der Stromdichte und des elektrischen Felds, das die Elektrode umgibt, zusammen mit der Elektroanalysezeit darzustellen. Jiaoet al. führten zusätzliche Experimente durch, um die Entwicklung der physikalischen 3D-Felder um die Ni-Kathode herum zu verstehen. Basierend auf den Ergebnissen des 4D-Charakterisierungsprozesses optimierten sie den Elektroraffinationsprozess in situ.

Ausblick

Auf diese Weise entwickelten Handong Jiao und Kollegen erfolgreich ein In-situ-Röntgen-Mikrocomputertomographie-Verfahren für die Hochtemperatur-Elektrochemie. Das Produkt bietet erstmals eine neue 4D-Charakterisierung des Phänomens. Durch die Verwendung eines Experiments zur Elektroraffinierung von Titan bei hoher Temperatur konnten Jiao et al. das Konzept verifiziert. Sie überwachten die Entwicklung der Elektrolyse auf bisher unbekannte quantitative Details zu Elektrodenmorphologien und Stromeffizienz in Bezug auf verschiedene Stadien der Elektrolyse. Das Team kombinierte die experimentellen Ergebnisse und Multiphysik-Simulationen, um den Evolutionsmechanismus im Detail zu verstehen. Die resultierenden Techniken können auf elektrochemische Hochtemperaturindustrien und industrielle Systeme ausgedehnt werden.

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