Kollisionen einzelner Nanopartikel (NP) haben die Messung elektrokatalytischer Reaktionen an einzelnen NPs durch den durch Nanoeinschluss verstärkten Strom ermöglicht. Kürzlich wurde gezeigt, dass die elektrokatalytische Aktivität einzelner NPs durch stochastische Stoßelektrochemie verbessert wird, da die gute Dispersion die Aggregation, Deaktivierung und Ablösung von an der Elektrodenoberfläche haftenden Nanoelektrokatalysatoren verringert. Es besteht jedoch nach wie vor ein dringender Bedarf, die elektrokatalytische Leistung einzelner NPs weiter zu steigern.
Auf der grundlegendsten Ebene kann die elektrochemische Reaktion nur ausgelöst werden, wenn einzelne NPs die Tunneldistanz erreichen. Daher sollte die Erhöhung der Kollisionsdauer einzelner NPs in der Tunnelregion zur Verbesserung der elektrokatalytischen Effizienz beitragen.
Kürzlich berichtete ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Yi-Tao Long von der Universität Nanjing, China, über die Verwendung eines begrenzten Mikrokanals zur Steuerung der dynamischen Bewegung einzelner Pd-NPs mit dem Ziel, eine Plattform zur Erhöhung der Kollisionsdauer einzelner Pd zu bauen NPs in der Tunnelregion. Einzelne Pd-NP-Kollisionen dienen als Modellsystem, das zur einfachen Untersuchung von Hochleistungskatalysatoren für die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) verwendet werden könnte.
Sie zeigen, dass die mit der HER im begrenzten Kanal verbundene integrierte Ladung aufgrund des verbesserten hydrodynamischen Einfangeffekts doppelt so hoch ist wie diejenige, die auf herkömmlichen Einzel-NP-Kollisionen basiert. Die Ergebnisse wurden in veröffentlicht Chinesisches Journal für Katalyse.
Der Mikrokanal wird zuerst in PDMS gegossen und dann an einem Glasobjektträger befestigt, der eine Au-UME trägt, nachdem elektrochemische Messungen mit stochastischer Kollision durchgeführt wurden. Es ist erwähnenswert, dass die Kollisionsdauer von Pd-NPs bei Verwendung des begrenzten Mikrokanals länger ist als bei Verwendung der herkömmlichen UME. Eine wandnahe behinderte Diffusion wäre signifikant, wenn NPs in einem begrenzten Mikrokanal dispergiert sind, was darauf hindeutet, dass die Diffusion einzelner NPs durch zusätzliche hydrodynamische Adsorption behindert wird.
Folglich verhinderte ein wandnaher Diffusionseffekt, der dynamische einzelne Pd-NPs in der Tunnelregion einschränken könnte, in der möglicherweise die HER auftritt. Außerdem wird die Reaktionszeit während einer Kollision verlängert.
Die einzelnen Pd-NP-Kollisionen mit der mikrokanalbasierten Au-UME wurden bei verschiedenen angelegten Überspannungen durchgeführt, um die Wirkung einer verlängerten Kollisionsdauer auf die HER-Kinetik weiter zu demonstrieren. Gemäß den Informationen zu den elektrochemischen Eigenschaften von Pd-NPs für HER im Ensemblesystem ist bewiesen, dass die zeitaufgelösten Stromsignale durch Ladungsverschiebung an der Doppelschicht der Au-UME aufgrund der dynamischen Bewegung einzelner Pd-NPs erzeugt werden , Desorption von Wasserstoff unter Potential bzw. HER an einzelnen Pd-NPs.
Mehr Informationen:
Si-Min Lu et al, Verbesserte Einzel-Nanopartikel-Kollisionen für die Wasserstoffentwicklungsreaktion in einem begrenzten Mikrokanal, Chinesisches Journal für Katalyse (2022). DOI: 10.1016/S1872-2067(21)64034-2