Durch erneuerbare Energien betriebene elektrochemische CO- oder CO2-Reduktionsreaktionen (CO(2)RR) sind eine der vielversprechendsten Strategien, um CO2 zu wertvollen Produkten aufzuwerten. Eine Schlüsselfrage und Streitpunkt ist, ob Sauerstoff an der Oberfläche oder unter der Oberfläche unter den reduzierenden CO(2)RR-Bedingungen auf den Elektrokatalysatoren verbleibt, und wenn ja, ob dieser Sauerstoff irgendeine Rolle bei der Erleichterung der Reaktion spielt.
Thermodynamisch wird erwartet, dass die Oxide gemäß dem Pourbaix-Diagramm unter den CO(2)RR-Bedingungen zur metallischen Form reduziert werden. Mehrere experimentelle Studien berichten jedoch über Hinweise auf sauerstoffhaltige Spezies auf Elektrokatalysatoren bei CO(2)RR-Bedingungen, die entweder auf die unterschiedlichen Reaktions- und Charakterisierungsbedingungen oder auf die unterschiedlichen thermodynamischen Stabilitäten von Oberflächen- und Massenoxiden zurückgeführt werden könnten.
Dieser Kurzbericht unter der Leitung von Prof. Bingjun Xu (College of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University) fasst die aktuelle Literatur zu diesem Thema zusammen und diskutiert die möglichen Quellen sauerstoffhaltiger Spezies an oder in der Nähe der Elektroden-Elektrolyt-Grenzflächen unter CO(2) RR-Bedingungen.
Potenzielle sauerstoffhaltige (Unter-)Oberflächenarten werden in drei Hauptkategorien eingeteilt, basierend auf den Bedingungen, unter denen sie eingeführt werden: (1) durch Kontakt mit der Umgebungsluft; (2) über die Vorbehandlung des Katalysators; und (3) mit Hilfe zusätzlicher Sauerstoffquellen über in-situ-Redoxreaktionen.
Mögliche Auswirkungen sauerstoffhaltiger Spezies auf die Aktivität und Produktverteilung in der CO(2)RR und die Perspektiven zukünftiger Bemühungen, die Identität und Rolle sauerstoffhaltiger Spezies in der CO(2)RR aufzudecken, werden ebenfalls diskutiert.
Die Ergebnisse werden in der Zeitschrift veröffentlicht Wissenschaft China Chemie.
Mehr Informationen:
Xiaoxia Chang et al, Ursprung und Wirkung sauerstoffhaltiger Oberflächenspezies auf elektrochemische CO- oder CO2-Reduktionsreaktionen, Wissenschaft China Chemie (2022). DOI: 10.1007/s11426-022-1459-3