Umfassendes Modell entschlüsselt quantenmechanische Effekte hinter der Photolumineszenz in dünnen Goldfilmen

Forscher der EPFL haben das erste umfassende Modell der quantenmechanischen Effekte hinter der Photolumineszenz in dünnen Goldfilmen entwickelt; Eine Entdeckung, die die Entwicklung von Solarkraftstoffen und -batterien vorantreiben könnte.

Lumineszenz oder die Emission von Photonen durch eine Substanz, die Licht ausgesetzt wird, ist seit Hunderten von Jahren in Halbleitermaterialien wie Silizium bekannt. Das nanoskalige Verhalten von Elektronen bei der Absorption und anschließenden Wiederemission von Licht kann Forschern viel über die Eigenschaften von Halbleitern verraten, weshalb sie häufig als Sonden zur Charakterisierung elektronischer Prozesse, wie sie in Solarzellen ablaufen, eingesetzt werden.

Im Jahr 1969 entdeckten Wissenschaftler, dass alle Metalle bis zu einem gewissen Grad lumineszieren, doch in den folgenden Jahren konnte kein klares Verständnis dafür gewonnen werden, wie dies geschieht. Das erneute Interesse an dieser Lichtemission, das durch nanoskalige Temperaturkartierung und photochemische Anwendungen vorangetrieben wird, hat die Debatte über ihren Ursprung neu entfacht. Doch die Antwort war noch unklar – bis jetzt.

„Wir haben sehr hochwertige Metallgoldfilme entwickelt, die uns in die einzigartige Lage versetzen, diesen Prozess ohne die Störfaktoren früherer Experimente aufzuklären“, sagt Giulia Tagliabue, Leiterin des Labors für Nanowissenschaften für Energietechnologien (LNET) an der Schule des Ingenieurwesens.

In einer aktuellen Studie veröffentlicht In Licht: Wissenschaft und AnwendungenTagliabue und das LNET-Team fokussierten Laserstrahlen auf die extrem dünnen Goldfilme (zwischen 13 und 113 Nanometern) und analysierten dann das resultierende schwache Leuchten.

Die aus ihren präzisen Experimenten generierten Daten waren so detailliert – und so unerwartet –, dass sie mit Theoretikern des Barcelona Institute of Science and Technology, der University of Southern Denmark und des Rensselaer Polytechnic Institute (USA) zusammenarbeiteten, um die quantenmechanische Modellierung zu überarbeiten und anzuwenden Methoden.

Der umfassende Ansatz der Forscher ermöglichte es ihnen, die Debatte über die Art der von den Filmen ausgehenden Lumineszenz – Photolumineszenz – beizulegen, die durch die spezifische Art und Weise definiert wird, wie sich Elektronen und ihre entgegengesetzt geladenen Gegenstücke (Löcher) als Reaktion auf Licht verhalten. Es ermöglichte ihnen auch, das erste vollständige, vollständig quantitative Modell dieses Phänomens in Gold zu erstellen, das auf jedes Metall angewendet werden kann.

Unerwartete Quanteneffekte

Tagliabue erklärt, dass das Team mithilfe eines dünnen Films aus monokristallinem Gold, der mit einer neuartigen Synthesetechnik hergestellt wurde, den Photolumineszenzprozess untersuchte, während das Metall immer dünner wurde. „Wir haben bestimmte quantenmechanische Effekte beobachtet, die in Filmen mit einer Dicke von bis zu etwa 40 Nanometern auftreten, was unerwartet war, da man bei einem Metall normalerweise solche Effekte erst dann sieht, wenn man deutlich unter 10 Nanometer geht“, sagt sie.

Diese Beobachtungen lieferten wichtige räumliche Informationen darüber, wo genau der Photolumineszenzprozess im Gold stattfand, was eine Voraussetzung für die Verwendung des Metalls als Sonde ist. Ein weiteres unerwartetes Ergebnis der Studie war die Entdeckung, dass das photolumineszierende Signal (Stokes) des Goldes zur Messung der Oberflächentemperatur des Materials verwendet werden könnte – ein Segen für Wissenschaftler, die im Nanomaßstab arbeiten.

„Bei vielen chemischen Reaktionen auf der Oberfläche von Metallen gibt es eine große Debatte darüber, warum und unter welchen Bedingungen diese Reaktionen stattfinden. Die Temperatur ist ein Schlüsselparameter, aber die Messung der Temperatur im Nanobereich ist äußerst schwierig, da ein Thermometer Ihre Messung beeinflussen kann.“ Daher ist es ein großer Vorteil, ein Material untersuchen zu können, indem man das Material selbst als Sonde verwendet“, sagt Tagliabue.

Ein Goldstandard für die Entwicklung von Solarkraftstoffen

Die Forscher glauben, dass ihre Erkenntnisse es ermöglichen werden, mithilfe von Metallen beispiellos detaillierte Einblicke in chemische Reaktionen zu gewinnen, insbesondere in der Energieforschung. Metalle wie Gold und Kupfer – das nächste Forschungsziel des LNET – können bestimmte Schlüsselreaktionen auslösen, wie die Reduktion von Kohlendioxid (CO2) zurück in kohlenstoffbasierte Produkte wie Solarkraftstoffe, die Sonnenenergie in chemischen Bindungen speichern.

„Um den Klimawandel zu bekämpfen, brauchen wir Technologien, um CO2 auf die eine oder andere Weise in andere nützliche Chemikalien umzuwandeln“, sagt LNET-Postdoc Alan Bowman, Erstautor der Studie.

„Die Verwendung von Metallen ist eine Möglichkeit, dies zu erreichen, aber wenn wir nicht gut verstehen, wie diese Reaktionen auf ihren Oberflächen ablaufen, können wir sie nicht optimieren. Lumineszenz bietet eine neue Möglichkeit zu verstehen, was in diesen Metallen passiert.“ .“