Zwei Forschungsteams haben ein neues theoretisches Modell zur Beschreibung der Gesamtaktivität von Katalysatoren mit mehreren Katalysatoren entwickelt. In ihrer Studie, die in Zeitschrift der American Chemical Societyschlagen sie ein Konzept des äquivalenten Stellenverhältnisses vor und quantifizieren erfolgreich die Beiträge verschiedener aktiver Stellen in Pt-Ru-Legierungen mit ungeordneter fester Lösung (DSS).
DSS-Legierungen besitzen zahlreiche katalytische Zentren, wodurch sie sich für die Katalyse verschiedener wichtiger chemischer Reaktionen eignen. Die genaue Bewertung ihrer Aktivitätslokalisierungsstruktur und Gesamtaktivität erfordert jedoch umfangreiche Rechenressourcen und erschwert die direkte Analyse der Ergebnisse.
Daher ist die Entwicklung einer effizienten und genauen Berechnungsmethode zur Beschreibung der Gesamtaktivität von Mehrstellenlegierungskatalysatoren von entscheidender Bedeutung für die Optimierung der Legierungskomponentenanteile.
Zur Lösung dieses Problems setzte das Forschungsteam Hochdurchsatz-Rechenmethoden auf Basis der Dichtefunktionaltheorie (DFT) und des maschinellen Lernens ein, um umfassende Daten zur freien Energie der Wasserstoffadsorption an verschiedenen zufälligen Stellen in der Pt-Ru-DSS-Legierung zu erhalten.
Basierend auf der radialen Verteilung und der Energieverteilung der Stellen stellte das Team die Beziehung zwischen der Mikrostruktur der aktiven Stellen und ihrer intrinsischen Aktivität her und identifizierte Pt3|Ru1 und Pt3|Ru3 als die aktivsten Stellen für die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER).
Anschließend führte das Team auf innovative Weise das Konzept des äquivalenten Stellenverhältnisses ein und deckte die quantitative Beziehung zwischen der Anzahl der aktiven Stellen, der intrinsischen Aktivität und der Gesamtaktivität des Katalysators auf.
Ihre Vorhersage lässt darauf schließen, dass der Anteil äquivalenter Stellen bei relativ geringen Ru-Konzentrationen seinen Höhepunkt erreicht, wobei die Pt3|Ru1- und Pt3|Ru3-Stellen deutlich zunehmen, wenn der Ru-Gehalt zwischen 20 % und 30 % liegt. Nachfolgende Experimente zeigten eine hohe Übereinstimmung mit der Modellvorhersage und bestätigten die vorgeschlagenen statistischen Methoden und das Konzept des Anteils äquivalenter Stellen.
Zuvor hatte das Team erfolgreich statistische Analysen eingesetzt, um mehrelementige zweidimensionale Schichtmaterialien für Katalysatoren für Schwefelreduktionsreaktionen (SRR) zu identifizieren und zu prüfen. Sie identifizierten 30 Hochleistungskandidaten mit einer Prüfgenauigkeit von über 93 % basierend auf Berechnungen der Gibbs-Freienergie für SRR und bildeten damit eine wichtige Grundlage für ihre aktuelle Forschung zu DSS-Legierungen.
Diese Studie liefert wichtige Einblicke in die Mehrkomponenteneffekte, Mehrstelleninteraktionen und Reaktionswege von Elektrokatalysatoren. Ihre statistischen Methoden und maschinellen Lernmodelle legen wertvolle Grundlagen für das Hochdurchsatz-Screening und die funktionelle Modulation von Katalysatoren und ebnen den Weg für die Entwicklung effizienterer und gezielterer Katalysatoren.
Die Forscher wurden von Prof. Song Li und Wu Xiaojun vom National Synchrotron Radiation Laboratory der University of Science and Technology of China (USTC) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) geleitet.
Weitere Informationen:
Quan Zhou et al, Analyse des aktiven Zentrums und Vorhersage der Gesamtaktivität von Legierungskatalysatoren, Zeitschrift der American Chemical Society (2024). DOI: 10.1021/jacs.4c01542