Teams untersuchen den Materialabbauprozess von kohlenstoffbasierten Katalysatoren

Obwohl eine Vielzahl kohlenstoffbasierter Katalysatoren entwickelt wurde, um die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) in verschiedenen elektrochemischen Systemen zu fördern, bleibt der Abbauprozess dieser Katalysatoren bis heute unklar. Während bestimmter Schritte der ORR auf der Oberfläche eines Katalysators in elektrochemischen Systemen wird Wasserstoffperoxid (H2O2) erzeugt.

Diese Verbindung kann für den Katalysator selbst schädlich sein, da die aus H2O2 erzeugten hochoxidativen Spezies verschiedene Komponenten des Katalysators angreifen können, was zu einer Verschlechterung seiner chemischen Struktur führt. Ein Forscherteam hat aufgeklärt, wie H2O2 den Abbau eines kohlenstoffbasierten Katalysators namens NG/MOF beeinflusst.

Dieser Katalysator besteht aus N-dotiertem Graphen, das in ein metallorganisches Gerüst integriert ist; eine Synthese, die vom selben Forschungsteam durchgeführt wurde. Sie untersuchten auch die Folgen dieser Verschlechterung auf die Leistung des Katalysators. Ihre Arbeit wird in der Zeitschrift veröffentlicht Industrielle Chemie und Materialien.

Obwohl eine Vielzahl kohlenstoffbasierter Katalysatoren entwickelt wurde, um die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) in verschiedenen elektrochemischen Systemen zu fördern, bleibt der Abbauprozess dieser Katalysatoren bis heute unklar. Während bestimmter Schritte der ORR auf der Oberfläche eines Katalysators in elektrochemischen Systemen wird Wasserstoffperoxid (H2O2) erzeugt.

Diese Verbindung kann für den Katalysator selbst schädlich sein, da die aus H2O2 erzeugten hochoxidativen Spezies verschiedene Komponenten des Katalysators angreifen können, was zu einer Verschlechterung seiner chemischen Struktur führt. Ein Forscherteam hat aufgeklärt, wie H2O2 den Abbau eines kohlenstoffbasierten Katalysators namens NG/MOF beeinflusst.

Dieser Katalysator besteht aus N-dotiertem Graphen, das in ein metallorganisches Gerüst integriert ist; eine Synthese, die vom selben Forschungsteam durchgeführt wurde. Sie untersuchten auch die Folgen dieser Verschlechterung auf die Leistung des Katalysators.

„Unser Ziel ist es, den umfassenden Mechanismus der elektrokatalytischen Leistungsminderung und den damit einhergehenden Abbauprozess von Materialien in kohlenstoffbasierten Katalysatoren während ihres Betriebs in elektrochemischen Energiesystemen aufzuklären“, erklärt Eon Soo Lee, außerordentlicher Professor am New Jersey Institute of Technology. Wer leitet das Forschungsteam?

Wasserstoffperoxid (H2O2) entsteht unvermeidlich als Nebenprodukt während des ORR-Prozesses in verschiedenen elektrochemischen Energiesystemen. In elektrochemischen Reaktionsumgebungen ist diese Verbindung instabil und zerfällt leicht in verschiedene stark oxidative Spezies, die die chemische Struktur der Katalysatoren, einschließlich der auf Kohlenstoff basierenden, tiefgreifend beeinflussen können.

Während frühere Untersuchungen die Auswirkungen von H2O2 auf Katalysatoren auf Übergangsmetallbasis untersucht haben, stellt diese Studie die erste eingehende Analyse des H2O2-gesteuerten Materialabbauprozesses und des entsprechenden Rückgangs der elektrokatalytischen Leistung speziell in einem kohlenstoffbasierten Katalysator für ORR dar.

Die Bedeutung der Weiterentwicklung elektrochemischer Energietechnologien zur Deckung des weltweiten Energiebedarfs in den kommenden Jahrzehnten kann nicht genug betont werden. Derzeit nutzen viele elektrochemische Energiesysteme teure Katalysatoren auf der Basis von Platingruppenmetallen (PGM), wodurch diese Systeme im Vergleich zu Energiesystemen auf Verbrennungsbasis wirtschaftlich nicht wettbewerbsfähig sind.

In diesem Zusammenhang haben verschiedene kohlenstoffbasierte Funktionsmaterialien Potenzial gezeigt, aber es bleibt noch viel zu tun, bevor wir kohlenstoffbasierte Katalysatoren sicher in elektrochemischen Energiesystemen einsetzen können.

Insbesondere ist es wichtig, ein umfassendes Verständnis darüber zu haben, wie sich Katalysatormaterialien während ihres Betriebs zersetzen. Dieser Aspekt steht in direktem Zusammenhang mit der Langzeitleistung und mechanischen Stabilität elektrochemischer Systeme.

Trotz erheblicher Bemühungen, die elektrokatalytische Leistung von Katalysatoren auf Kohlenstoffbasis zu verbessern und sie näher an das Leistungsniveau von Katalysatoren auf Basis von Platingruppenmetallen (PGM) zu bringen, bleibt das Problem der Degradation relativ Neuland. Dies ist vor allem auf die komplizierten strukturellen und funktionellen Eigenschaften kohlenstoffbasierter Katalysatoren zurückzuführen.

Ein wichtiger Abbauweg des Katalysators ist mit H2O2 verbunden. Es ist bekannt, dass insbesondere kohlenstoffbasierte Katalysatoren bei der Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) H2O2 als Nebenprodukt erzeugen.

Die entscheidende Frage ist, wie H2O2 die chemische Struktur des Katalysators und damit seine Leistungsstabilität beeinflusst. Für kohlenstoffbasierte Katalysatoren ist es von entscheidender Bedeutung zu verstehen, welche chemischen Einheiten am stärksten von H2O2 betroffen sind und wie diese strukturellen Veränderungen mit Änderungen in der elektrokatalytischen Leistung zusammenhängen.

Das Forschungsteam verwendete den NG/MOF-Katalysator auf Kohlenstoffbasis und setzte ihn unterschiedlichen Konzentrationen von Wasserstoffperoxid (H2O2) aus, um die Bedingungen eines realen elektrochemischen Energiesystems nachzuahmen. Sie untersuchten Veränderungen in der Elementzusammensetzung des Katalysators, den wichtigsten chemischen Bindungen, der Kristallstruktur und der Morphologie.

Sie bewerteten auch die elektrokatalytische Leistung des Katalysators. Die Studie ergab, dass H2O2 bei höheren Konzentrationen vor allem Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindungen beeinflusst, die Pyridin-N-Komponente reduziert, was wiederum die katalytische Leistung beeinträchtigt und strukturelle Veränderungen verursacht, die für die ORR-Katalyse ungünstig sind.

Mit Blick auf die Zukunft erwartet das Forschungsteam, dass ihre Studie wertvolle Erkenntnisse darüber liefern könnte, wie sich der H2O2-induzierte Abbau auf verschiedene Elektrokatalysatoren auf Kohlenstoff- und metallorganischer Gerüstbasis auswirkt, die bei der Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) in verschiedenen elektrochemischen Systemen eingesetzt werden.

„In unseren nächsten Schritten beabsichtigen wir, eine In-situ-Analyse des Materialabbaus und des daraus resultierenden Verlusts der elektrokatalytischen Leistung der NG/MOF-Katalysatoren durchzuführen. Wir hoffen, dass diese Studien eine Wissensbasis für zukünftige Bemühungen zur Untersuchung des Abbaus bilden werden.“ „Wir werden den Prozess kohlenstoffbasierter Katalysatoren aus verschiedenen anwendungsorientierten Gesichtspunkten untersuchen“, sagte Lee.

Mehr Informationen:
Niladri Talukder et al., Untersuchung der elektrokatalytischen Leistung und des Materialabbaus eines N-dotierten Graphen-MOF-Nanokatalysators in emulierten elektrochemischen Umgebungen, Industrielle Chemie und Materialien (2023). DOI: 10.1039/D3IM00044C

Bereitgestellt von Industrial Chemistry & Materials

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