Supercomputing und Neutronen knacken den Code für die charakteristischen Schwingungen der Uranverbindung

Forscher des Oak Ridge National Laboratory nutzten den schnellsten Supercomputer der Nation, um die molekularen Schwingungen einer wichtigen, aber wenig untersuchten Uranverbindung abzubilden, die während des nuklearen Brennstoffkreislaufs entsteht, um Ergebnisse zu erzielen, die zu einer saubereren und sichereren Welt führen könnten.

Die Studie von Forschern des ORNL, des Savannah River National Laboratory und der Colorado School of Mines verwendete Simulationen, die auf dem Supercomputer Summit des ORNL durchgeführt wurden, und hochmoderne Neutronenspektroskopie-Experimente, die an der Spallation Neutron Source durchgeführt wurden, um die wichtigsten spektralen Merkmale von Urantetrafluoridhydrat zu identifizieren , oder UFH, ein wenig untersuchtes Nebenprodukt des Kernbrennstoffkreislaufs. Die Ergebnisse könnten eine bessere Erkennung dieses Umweltschadstoffs und ein besseres Verständnis dafür ermöglichen, wie Umweltbedingungen das chemische Verhalten von Materialien des Brennstoffkreislaufs beeinflussen.

„Bei dieser Art von Arbeit können wir uns nicht aussuchen, mit welchen Materialien wir arbeiten“, sagte Andrew Miskowiec, ORNL-Physiker und Hauptautor der in veröffentlichten Studie Das Journal of Physical Chemistry C. „Wir haben es oft mit kleinen Mengen oder sogar nur Partikeln von Nebenprodukten und abgebautem Material zu tun, das niemand aus Verbindungen herstellen wollte, über die wir nicht viel wissen. Wir müssen wissen: Wenn wir dieses Material im Feld gefunden haben, wie.“ würden wir es erkennen?“

UFH bildet sich, wenn Urantetrafluorid, ein radioaktives Salz, das routinemäßig bei der Herstellung von Uranmetall verwendet wird, nach 12-stündigem oder längerem Eintauchen in Wasser zu zerfallen beginnt. Obwohl Wissenschaftler Uran und seine Fähigkeit, das Atom zu spalten, fast ein Jahrhundert lang untersucht haben, konzentrierten sich die meisten dieser Studien eher auf beabsichtigte Ergebnisse als auf unbeabsichtigte Nebenprodukte wie UFH.

„Vom Zweiten Weltkrieg bis zum Kalten Krieg haben wir jahrzehntelange Studien, aber das Hauptanliegen war, die Dinge vom Produktionsstandpunkt aus zum Laufen zu bringen, wie zum Beispiel den Bau von Bomben und den Antrieb von Reaktoren“, sagte Miskowiec. „UFH wurde für diese Zwecke nicht als wertvoll angesehen. Das bedeutet, dass es nicht so genau untersucht und nicht so gut verstanden wurde. Wir müssen so viel wie möglich über diese Materialien wissen, um zu wissen, wonach wir wann suchen müssen wir entdecken sie in freier Wildbahn.“

Jede der verschiedenen molekularen Formen von Uran unterliegt einer einzigartigen Reihe von Schwingungen, die durch die dynamische Bewegung seiner Atome erzeugt werden und als Signatur dienen können, wenn Wissenschaftler wissen, wonach sie suchen müssen. Das Forschungsteam verwendete VISION, das weltweit höchstauflösende Spektrometer für inelastische Neutronenstreuung an der SNS, um Proben mit Neutronen zu bombardieren, den Energieverlust oder -gewinn zu überwachen und den gesamten Bereich der UFH-Schwingungen zu erfassen.

„Für andere gängige Charakterisierungstechniken hätten wir die Probe auflösen oder anderweitig zerstören müssen, um sie zu untersuchen“, sagte Ashley Shields, Computerchemikerin am ORNL und Mitautorin der Studie. „Wenn wir zu Beginn keine große Probe haben, wollen wir sie auf keinen Fall zerstören, bevor wir so viele Informationen wie möglich extrahiert haben. Die Spektroskopie gibt uns eine Möglichkeit, Daten zu sammeln und die Probe für weitere Analysen aufzubewahren.“

Herkömmliche Streumethoden beruhen auf Photonen oder Elektronen, die mit der äußeren Hülle eines Atoms interagieren und nur einen begrenzten Teil des breiten Spektrums an Schwingungen zwischen Atomen in einer Uranverbindung erfassen. Für Neutronen, die bis zum Atomkern vordringen, ist das kein Problem.

„Neutronen reagieren empfindlich auf alle Atome in der Struktur der Verbindung, sodass wir das gesamte Schwingungsspektrum erhalten“, sagte Miskowiec. „Diese außergewöhnlichen Instrumente bei SNS lieferten uns eine riesige Datenmenge, und jetzt brauchten wir eine Möglichkeit, sie zu interpretieren.“

Das Team erhielt über die Leadership Computing Challenge des US-Energieministeriums Advanced Scientific Computing Research eine Zeitzuteilung für Summit, das 200-Petaflop-IBM-AC922-Supercomputing-System der Oak Ridge Leadership Computing Facility. Sie verwendeten die Dichtefunktionaltheorie, einen quantenmechanischen Ansatz zur Abschätzung der Materialstruktur, um die Eigenschaften von UFH zu modellieren.

Die Kombination von Details, die von VISION erfasst wurden, und der Interpretation von groß angelegten, hochgenauen Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie, die von Summit ermöglicht wurden, ergab das erste vollständige Bild des vollständigen Schwingungsspektrums von UFH für neue Einblicke in die atomare Struktur der Verbindung.

„Dies sind extrem große, komplizierte Strukturen mit vielen Atomen, die ständig in alle Richtungen mit sehr geringer Symmetrie schwingen“, sagte Shields. „Jeder Symmetriebruch erfordert mehr Berechnungen, was die Rechenzeit erhöht, die zur Bestimmung der Schwingungseigenschaften erforderlich ist. Diese Berechnungen ermöglichen es uns, zu visualisieren, um welche Arten von Schwingungen es sich handelt, wie die Bewegung aussieht, an welchen Atomen beteiligt sind und welche Schwingungen verursacht werden.“ und in welcher Frequenz.“

Das Team verwendete die Daten, um das berechnete Schwingungsspektrum mit dem am SNS gemessenen experimentellen Spektrum zu vergleichen, was eine Identifizierung der spektralen Merkmale in den experimentellen Daten auf atomarer Ebene ermöglichte. Die Studie benötigte mehr als 115.000 Knotenstunden, um die Ergebnisse zu liefern.

„Ohne Summit hätten diese Berechnungen nicht durchgeführt werden können“, sagte Shields. „Es gibt eine Vielfalt von Bewegungen in der atomaren Struktur, die wir rechnerisch herausarbeiten können, die wir einfach nicht auf andere Weise erfassen können.“

Zukünftige Studien werden auf den Erkenntnissen aufbauen, um die Stabilität von UFH zu untersuchen.

„Wir sind jetzt besser in der Lage, dieses Material im Feld zu identifizieren, und die Ergebnisse werden grundlegend für das Verständnis anderer Umweltaspekte des Brennstoffkreislaufs sein“, sagte Miskowiec.