Studie berichtet über erfolgreiche Synthese zentimetergroßer Einkristalle

Eine Spinflüssigkeit ist ein spezieller Materiezustand, der in bestimmten magnetischen Materialien bei sehr niedrigen Temperaturen auftritt. Trotz seines Namens hat er nichts mit Flüssigkeiten im alltäglichen Sinn zu tun. Normalerweise ordnen sich diese Elektronenspins in einem Magneten gerne in einer bestimmten Reihenfolge an.

In einer Spinflüssigkeit werden die Spins jedoch aufgrund der Eigenartigkeit der Quantenmechanik gestört und weigern sich, selbst bei sehr niedrigen Temperaturen, ein regelmäßiges Muster zu bilden. Das Fehlen klassischer Ordnungsparameter macht es schwierig, sie mit einer einzigen Technik zu identifizieren. Die Verfügbarkeit großer Einkristalle ermöglicht detaillierte Studien wie magnetische Anisotropie und magnetische Anregungen, die durch inelastische Neutronenstreuung untersucht werden.

Kürzlich wurde in einer Studie veröffentlicht In Werkstoff-Futures berichteten über die erfolgreiche Synthese von zentimetergroßen Einkristallen von PrMgAl11O19, einem neuen Kandidaten für eine Spinflüssigkeit auf Basis des Dreiecksgitters.

In diesem Artikel verwendeten die Autoren die optische Hochdruck-Float-Zone-Technik, um einen hochwertigen PrMgAl11O19-Einkristall herzustellen, der isostrukturell zu seiner Schwesterverbindung PrZnAl11O19 ist, die als Kandidat für eine Dirac-Spinflüssigkeit vorgeschlagen wurde.

Die Synthese eines Einkristalls ermöglicht eine detaillierte Strukturcharakterisierung mithilfe von Röntgenbeugungsmessungen an Einkristallen. Eine sorgfältige Verfeinerung zeigt, dass an der Pr3+-Stelle etwa 7 % Unordnung vorhanden sind. Dies ist eine wichtige Information, da bei ähnlichen Verbindungen wie YbMgGaO4 die Unordnung zwischen Mg und Ga das System in einen Spinglaszustand treibt.

Magnetische und thermodynamische Messungen an PrMgAl11O19 deuten jedoch auf das Fehlen einer magnetischen Fernordnung und auf ein Einfrieren der Spins bis hinunter zu 50 mK hin, allerdings mit einer großen Spin-Spin-Wechselwirkung, ~ -8 K.

Die Messungen der Magnetisierung, des Kristallelektrofelds (CEF) und der Elektronenspinresonanz (ESR) weisen außerdem auf eine Ising-Anisotropie hin, bei der die Momente aus der Dreiecksebene herausragen. Während das Heisenberg-Modell auf dem Dreiecksgitter normalerweise zu einem magnetisch geordneten Zustand führt, kann das Ising-Modell zu einem makroskopisch entarteten Spinflüssigkeitszustand führen.

Dies wurde beispielsweise für TmMgGaO4 und NdTa7O19 vorgeschlagen. Ersteres zeigt jedoch einen partiellen Ordnungszustand unterhalb von 0,7 K, und ein Mangel an großen Einkristallen für letzteres erschwert weitere Studien. Daher bietet die Verfügbarkeit großer Einkristalle für PrMgAl11O19 eine vielversprechende Gelegenheit, das dreieckige Ising-Modell eingehend zu untersuchen.

In den letzten Jahren hat man erkannt, dass Unordnung zu exotischen Phasen wie Spin-Liquid-ähnlichen Zufalls-Singulett-Zuständen führen kann. Die Rolle der Unordnung zu verstehen ist ebenso anspruchsvoll wie die Herstellung idealer Kristalle. In dieser Studie tritt die Unordnung innerhalb des dreieckigen magnetischen Untergitters auf, im Gegensatz zu YbMgGaO4, wo die Unordnung an der nichtmagnetischen Stelle auftritt.

Das Ersetzen von Pr durch ein anderes Seltenerdelement kann zu unterschiedlichen Unordnungsgraden an der magnetischen Stelle führen. Dies bietet eine kontrollierbare Möglichkeit, die Unordnung zu manipulieren. Das Ersetzen von Seltenerdionen verändert auch den lokalen Spincharakter und bietet einen weiteren Abstimmungsparameter für den Magnetismus.

Da große Einzelkristalle und zahlreiche chemische Substitutionsmöglichkeiten zur Verfügung stehen, ist dieser Forschungsansatz vielversprechend für die Entdeckung von Materialien mit unterschiedlichen Eigenschaften wie Supraleitung, emergenten Quantenphänomenen und exotischen Spintexturen.

Mehr Informationen:
Yantao Cao et al, Synthese, Unordnung und Ising-Anisotropie in einem neuen Spinflüssigkeitskandidaten PrMgAl11O19, Werkstoff-Futures (2024). DOI: 10.1088/2752-5724/ad4a93

Zur Verfügung gestellt vom Songshan Lake Materials Laboratory

ph-tech