Studie beleuchtet den CO₂-Absorptionsmechanismus von zementbasierten Materialien

Kohlendioxid-Emissionen (CO2) sind derzeit eine der Hauptursachen für die globale Erwärmung. Materialien auf Zementbasis haben sich als vielversprechende Anwendungen erwiesen, um CO2 durch einen Prozess namens Karbonatisierung als Mineralien zu binden und zu verfestigen, und bieten damit eine potenzielle Lösung zur Milderung der mit dem Klimawandel verbundenen Herausforderungen. Daher wurden zahlreiche Studien zur Karbonatisierung von Materialien auf Zementbasis durchgeführt, um die Effizienz der Karbonatisierung zu verbessern.

Vereinfacht ausgedrückt beinhaltet die Karbonatisierung in Zementleim die Auflösung von CO2 in Wasser, gefolgt von einer Reaktion mit Calciumsilikathydraten (C–S–H), die während der Hydratisierung von Rohmaterialien entstehen. Während dieser Reaktion bildet das gelöste CO2 Carbonationen (CO32-) und reagiert weiter mit Calciumionen (Ca2+) aus C–S–H, um Calciumcarbonatniederschläge zu bilden. Trotz umfangreicher Studien mit unterschiedlichen Parametern ist die vollständige Erklärung der Karbonatisierungsmechanismen jedoch aufgrund der instabilen Natur von Zementleimverbindungen nicht klar.

Frühere Studien haben gezeigt, dass die Karbonatisierung stark von der relativen Luftfeuchtigkeit (RH), der CO2-Löslichkeit, dem Calcium/Silikat-Verhältnis (Ca/Si) sowie der Konzentration und dem Sättigungsgrad von Wasser in C–S–H beeinflusst wird. Darüber hinaus ist es auch wichtig, den Einfluss von Ionen und Wassertransport durch die nanometergroßen Poren in C–S–H-Schichten, bekannt als Gelporenwasser, zu verstehen.

Um diese Fragen zu beantworten, untersuchten Außerordentlicher Professor Takahiro Ohkubo von der Graduate School of Engineering der Universität Chiba und sein Forscherteam, darunter Taiki Uno von der Universität Chiba, Professor Ippei Maruyama und Naohiko Saeki von der Universität Tokio, Außerordentlicher Professor Yuya Suda von der Universität Ryukyus, Atsushi Teramoto von der Universität Hiroshima und Professor Ryoma Kitagaki von der Universität Hokkaido, den Mechanismus der Karbonisierungsreaktion unter verschiedenen Ca/Si-Verhältnissen und relativen Luftfeuchtigkeitsbedingungen.

Ihre Studie war veröffentlicht In Das Journal of Physical Chemistry C am 8. Juli 2024.

„Die Rolle des Wassertransports und der mit der Karbonatisierung verbundenen Strukturveränderungen bleibt eine offene Frage. In dieser Studie haben wir eine neue Methode zur Untersuchung dieser Faktoren verwendet, nämlich die 29Si-Kernspinresonanz (NMR) und die 1H-NMR-Relaxometrie, die sich als ideales Werkzeug zur Untersuchung des Wassertransports in C–S–H etabliert hat“, sagt Associate Professor Ohkubo.

Um den Karbonatisierungsprozess zu untersuchen, synthetisierten die Forscher C–S–H und unterzogen sie einer beschleunigten Karbonatisierung mit 100 % CO2, was weit über dem atmosphärischen Niveau liegt.

„Die natürliche Karbonatisierung von Zementmaterialien erfolgt über mehrere Jahrzehnte durch die Absorption von CO2 aus der Atmosphäre, was die Untersuchung im Labor erschwert. Beschleunigte Karbonatisierungsexperimente mit erhöhten CO2-Konzentrationen bieten eine praktische Lösung für diese Herausforderung“, erklärt Associate Professor Ohkubo.

Die Proben wurden unter verschiedenen RH-Bedingungen und Ca/Si-Verhältnissen synthetisiert. Darüber hinaus untersuchten sie die C–S–H-Proben mittels 29Si-NMR und die Wasseraustauschprozesse mittels 1H-NMR-Relaxometrie unter einer Deuteriumdioxid-Atmosphäre (D2O).

Die Forscher fanden heraus, dass die durch die Karbonisierungsreaktion hervorgerufenen Strukturveränderungen, darunter der Zusammenbruch der C–S–H-Kettenstruktur und Veränderungen der Porengröße, stark vom Ca/Si-Verhältnis der C–S–H-Kette und den RH-Bedingungen beeinflusst wurden. Darüber hinaus führten niedrigere RH-Bedingungen und ein hohes Ca/Si-Verhältnis zu kleineren Poren, wodurch das Auslaugen von Ca2+-Ionen und Wasser aus dem Zwischenschichtraum in die Gelporen unterdrückt wurde, was zu einer ineffizienten Karbonisierung führte.

„Unsere Studie zeigt, dass der Karbonatisierungsprozess aufgrund einer Kombination aus Strukturveränderungen und Massentransfer auftritt. Das unterstreicht, wie wichtig es ist, ihr Zusammenspiel zu untersuchen und nicht nur die Strukturveränderungen“, sagt Associate Professor Ohkubo.

Außerordentlicher Professor Ohkubo hebt die Bedeutung der vorliegenden Studie noch weiter hervor und fügt hinzu: „Unsere Erkenntnisse können zur Entwicklung neuer Baumaterialien beitragen, die große Mengen an CO2 aus der Atmosphäre aufnehmen können. Darüber hinaus sind Karbonatisierungsreaktionen auch in organischen Stoffen üblich, und daher wird unser neuer Ansatz auch dazu beitragen, die Karbonatisierung von Verbindungen in der natürlichen Umwelt zu verstehen.“

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass diese Studie Licht auf die Karbonatisierungsreaktion von zementbasierten Materialien wirft und eine potenzielle Lösung zur CO2-Reduzierung bietet.