Starke Kopplung und Kettenfeldverstärkung in der hybriden plasmonischen Metamaterialhöhle und den TMDC-Monoschichten

Forscher auf dem Gebiet der Nanophotonik haben in den letzten Jahren viel Zeit damit verbracht, faszinierende Konzepte zu untersuchen, die als Polaritonen und/oder Plexzitonen bekannt sind. Diese Ideen drehen sich um die starke Kopplung von Lichtphotonen und/oder Plasmonen an Exzitonen in Halbleitermaterialien.

Exzitonen, also gebundene Elektronen-Loch-Paare in Halbleitern, reagieren kollektiv auf externe Lichtfelder. Um die starke Wechselwirkung zwischen elektromagnetischen Feldern und Materie zu verbessern, sind entsprechend gestaltete Hohlräume wie Metaoberflächen, Metagitter und Metamaterialien mit Quantenemittern (QEs) erforderlich. Beispielsweise sollten ihre Resonanzenergien gleich sein, um die Kopplungsstärke zwischen Plasmonen metallischer Nanohohlräume und Exzitonen in QEs zu bewerten.

Als Ergebnis führt eine signifikante Kopplung zwischen resonant angepassten Metalloberflächenplasmonen und QE-Exzitonen zur Entwicklung neuartiger Plasmon-Exziton-Hybridenergiezustände, die als Exzitonen bezeichnet werden. Eine solche signifikante Kopplung ist möglich, wenn die Energieaustauschraten zwischen diesen Subsystemen die Zerfallsraten der Plasmon- und Exzitonmodi übertreffen.

Plasmonische Nanokavitäten sind aufgrund ihrer Abstimmbarkeit und ihrer Fähigkeit, elektromagnetische Felder in einem kompakten Volumen einzuschränken, für die starke Plasmon-Exziton-Kopplung von wesentlicher Bedeutung. Allerdings verfügen nicht alle plasmonischen Nanostrukturen über die gleichen Abstimmbarkeits- und Feldeinschränkungseigenschaften. Beispielsweise weisen einzelne Nanopartikel eine reduzierte räumliche Eingrenzung elektromagnetischer Felder und eine eingeschränkte Abstimmbarkeit auf, um der exzitonischen Resonanz zu entsprechen. Darüber hinaus muss der Exzitonmodus stabil sein, um eine starke Kopplung für nanophotonische Anwendungen zu realisieren und zu handhaben.

Forscher berichten nun In Optoelektronische Fortschritte die erfolgreiche Entwicklung einer starken Plasmon-Exziton-Kopplung und Kettenfeldverstärkung in einer hybriden plasmonischen Metamaterialhöhle, die Monoschichten aus Übergangsmetalldichalkogeniden (TMDC) enthält.

Die Wahl fiel auf plasmonische Metamaterialhohlräume, da diese elektromagnetische Felder auf ein ultrakleines Volumen beschränken können und sich leicht in komplexe Strukturen integrieren lassen.

Die Plasmonenresonanz dieser Hohlräume erstreckt sich über einen weiten Frequenzbereich, der durch Veränderung der Größe oder Dicke des Hohlraumspalts angepasst werden kann. Diese Abstimmung steht im Einklang mit den Exzitonen der WS2-, WSe2- und MoSe2-Monoschichten.

TMDC-Monoschichten wurden aufgrund ihrer Fähigkeit ausgewählt, starke Licht-Materie-Wechselwirkungen zu ermöglichen. Grund dafür sind ihre Temperaturstabilität, hohe Strahlungszerfallsrate und bemerkenswerte Exzitonen-Bindungsenergien. Durch die Kombination dieser einzigartigen Eigenschaften wurde ein starkes Kopplungsregime realisiert.

Darüber hinaus wurde ein Konzept zur kettenlinienartigen Feldverstärkung entwickelt, um die Kopplungsstärke zu steuern. Dabei wurde festgestellt, dass die Stärke der kettenlinienartigen Feldverstärkung mit zunehmender Spaltbreite des Hohlraums abnimmt, was zu unterschiedlich starken Rabi-Aufspaltungen führt.

Folglich lag die vorhergesagte Rabi-Aufspaltung in Au-MoSe2- und Au-WSe2-Heterostrukturen bei Umgebungstemperatur zwischen 77,86 und 320 meV. Eine Vergrößerung des Hohlraumspalts und der Hohlraumdicke verringerte die Stärke der Kettenfeldverstärkung und die damit verbundene Rabi-Aufspaltung.

Letztlich können die entwickelten plasmonischen Metamaterialhohlräume Exzitonen in TMDCs manipulieren und aktive Nanogeräte bei Raumtemperatur betreiben. Die Hybridstruktur ermöglicht beispielsweise dank der durch den Hohlraum verstärkten spontanen Emission eine Einzelphotonenquelle, die für die Entwicklung von Quanteninformationstechnologien von entscheidender Bedeutung ist.

Darüber hinaus sind diese Entwicklungen von entscheidender Bedeutung für die Schaffung nanophotonischer Geräte, die die Geschwindigkeit der Halbleiterelektronik übertreffen und so dem wachsenden Bedarf an Datenverarbeitung mit extrem niedrigem Energieverbrauch gerecht werden.

Die Autoren dieses Artikels befassen sich eingehend mit der Wechselwirkung zwischen Licht und einer hybriden Nanostruktur, die aus metallischen Nanokavitäten und zweidimensionalen Monoschichten aus Übergangsmetalldichalkogeniden (TMDC) besteht. Die Studie konzentriert sich auf die Erforschung hybrider Zustände, die als Polaritonen und/oder Plexzitonen bekannt sind und aus der starken Kopplung von Lichtphotonen und/oder Plasmonen mit Exzitonen in TMDC-Halbleitermaterialien entstehen.

Aufgrund dieses starken Kopplungseffekts werden die ursprünglichen unabhängigen Eigenzustände in einen Mischzustand aus Licht und Materie umgewandelt. Dieser Hybridzustand kombiniert die Vorteile von Photonen, wie schnelle Ausbreitung und geringe effektive Masse, mit den starken Wechselwirkungen zwischen den Teilchen und der Nichtlinearität des Exzitons und bietet damit eine ideale Plattform für die Erforschung einer Vielzahl faszinierender physikalischer Phänomene.

Dies hat auch erhebliche Auswirkungen auf die Entwicklung nanophotonischer Geräte. Beispielsweise ist dieser Hybridzustand von entscheidender Bedeutung für die Entwicklung nanophotonischer Geräte, die die Geschwindigkeit der Halbleiterelektronik übertreffen und vom GHz- zum THz-Bereich übergehen könnten.

Wenn die Plasmonenresonanz in einem metallischen Hohlraum zudem stark mit Halbleiter-Exzitonen gekoppelt ist, können die entstehenden Plexzitonen die Größenbeschränkungen photonischer Dielektrika überwinden. Dieser Fortschritt macht es möglich, viele Geräte zu integrieren, die Lichtsignale bei Energieniveaus unter Femtojoule pro Bit manipulieren können.

Insbesondere birgt das vorgeschlagene Design das Potenzial für die Entwicklung von Einzelphotonenquellen mit hoher Reinheit und Ununterscheidbarkeit durch die Verstärkung der spontanen Emission in der gekoppelten Kavität.

Die Realisierung von Einzelphotonenquellen könnte die Entwicklung der Quantenkommunikationstechnologie erheblich beeinflussen. Darüber hinaus ebnet die verstärkte Wechselwirkung zwischen Plasmon-Exzitonen den Weg zur Realisierung kompakter, energiearmer und schneller Nanolaser, die für die Entwicklung zukünftiger On-Chip-Verbindungen von entscheidender Bedeutung sind. Darüber hinaus ist die skalierbare Nahfeldverstärkung in hybriden Nanostrukturen für verbesserte Sensoren und andere optoelektronische Geräte anwendbar.

Um die starke Wechselwirkung zwischen Licht und Materie für gewünschte Anwendungen zu manipulieren, entwickelte die Forschungsgruppe daher eine hybride Nanostruktur mit Plasmon-Exziton-Modi, die eine große Rabi-Aufspaltung bewirken soll.

Plasmonische Nanokavitäten spielen aufgrund ihrer Fähigkeit, Licht in einem ultrakleinen Volumen einzuschließen, eine bedeutende Rolle, um das Vorhandensein eines Energieaustauschs zwischen Plasmon- und Exzitonenmodi aufzuklären.

Mehrere Gruppen haben dies ausgenutzt und über eine starke Kopplung zwischen Plasmonen in metallischen Nanoantennen und Exzitonen in Quantenemittern wie J-Aggregaten, Molekülen oder Quantenpunkt-Halbleitern (QD) berichtet. Um eine starke Kopplung in molekularen Exzitonen zu erreichen, müssen jedoch viele organische Moleküle in metallische Nanoantennen-QE-Wechselwirkungen einbezogen werden. Darüber hinaus ist die Kontrolle der elektrischen Feldbegrenzung um die plasmonische Kavität eine Herausforderung.

Im Vergleich zu QD-Halbleitern sind zweidimensionale Übergangsmetalldichalkogenid-Monoschichten (TMDC) unter Umgebungsbedingungen stabil, was sie zu hervorragenden Kandidaten für die Beobachtung starker Kopplung macht. Darüber hinaus soll bei der starken Kopplung von Plexcitonen die aktive Kontrolle einzelner Metallnanopartikel demonstriert werden.

Um diese Probleme zu lösen, untersuchten die Forscher die starke Kopplung von Plasmonen in Nanokavitäten aus metallischen Metamaterialien mit Exzitonen in TMDC-Monoschichten.

Der eingeführte Hohlraum aus plasmonischem Metamaterial weist starke kettenlinienförmige optische Felder auf. Diese kettenlinienförmigen optischen Felder in Metall-Dielektrikum-Metall-Strukturen (MIM) können durch die Kopplung von Oberflächenplasmonen im Hohlraum und durch die Befolgung einer hyperbolischen Kosinusform gebildet werden.

Es wurde eingeführt, um die Stärke der elektrischen Feldbegrenzung des Hohlraums zu steuern und die Rabi-Aufspaltung zu skalieren. Folglich konzentriert sich der Artikel hauptsächlich auf den Hohlraum des Goldmetamaterials als Plasmonmodus und MoSe2 und WSe2 als Exzitonmodi.

Es wurde festgestellt, dass eine große Rabi-Aufspaltung im Bereich von 77,86 bis 320 meV durch Au-MoSe2- und Au-WSe2-Heterostrukturen erreicht wird, die auf einer stark lokalisierten Feldverstärkung im Nahfeld der Au-Höhle beruhen.