Quantifizierung der Biexciton-Bindungsenergie

Eine seltene Spektroskopietechnik, die an der Swinburne University of Technology durchgeführt wird, quantifiziert direkt die Energie, die erforderlich ist, um zwei Exzitonen aneinander zu binden, und liefert zum ersten Mal eine direkte Messung der Biexziton-Bindungsenergie in WS2.

Diese Ergebnisse verbessern nicht nur unser grundlegendes Verständnis der Biexziton-Dynamik und der charakteristischen Energieskalen, sondern informieren auch direkt diejenigen, die an der Realisierung von Biexziton-basierten Geräten wie kompakteren Lasern und chemischen Sensoren arbeiten.

Die Studie bringt auch exotische neue Quantenmaterialien und Quantenphasen mit neuartigen Eigenschaften näher.

Die Studie ist eine Zusammenarbeit zwischen FLEET-Forschern in Swinburne und der Australian National University.

Exzitonen verstehen

Partikel mit entgegengesetzter Ladung in unmittelbarer Nähe spüren den „Zug“ elektrostatischer Kräfte und binden sie aneinander. Die Elektronen zweier Wasserstoffatome werden beispielsweise von gegenüberliegenden Protonen angezogen, um H2 zu bilden, während andere Zusammensetzungen einer solchen elektrostatischen (Coulomb-vermittelten) Anziehung zu exotischeren molekularen Zuständen führen können.

Die optischen Eigenschaften von Halbleitern werden häufig durch das Verhalten von „Exzitonen“ dominiert. Diese zusammengesetzten Quasiteilchen können durch die Anregung eines Elektrons vom Valenzband zum Leitungsband erzeugt werden, wobei das negativ geladene Leitungselektron dann elektrostatisch an die positiv geladene Leerstelle (bekannt als Loch) bindet, dessen Erregung in der Valenz verbleibt Band.

Das Verständnis der Wechselwirkungen zwischen Exzitonen ist entscheidend für die Realisierung vieler der vorgeschlagenen Geräteanwendungen, und in Schüttgütern sind sie recht gut verstanden. Wenn die Dinge jedoch auf zwei Dimensionen reduziert werden, ändert sich die Art und Weise, wie sie interagieren, und ein wichtiger Quanteneffekt kann ins Spiel kommen. Monolayer-Halbleiter wie WS2 führen aufgrund der neuartigen Eigenschaften, die durch Forschung wie diese aufgedeckt wurden, zu einer Materialrevolution.

Eine Materialrevolution

Aufgrund der reduzierten Dimensionalität zweidimensionaler Materialien wird die Bindungsenergie von Exzitonen und Exzitonenkomplexen wie Biexzitonen stark erhöht. Diese erhöhte Bindungsenergie macht die Biexzitonen sogar bei Raumtemperatur zugänglicher und eröffnet die Möglichkeit, Biexzitonen, die in neuartigen Materialien fließen, als Grundlage für eine Reihe von Niedrigenergie-Zukunftstechnologien zu verwenden.

Atomar dünne Übergangsmetall-Dichalkogenide (TMDCs) wie WS2 sind eine Familie von halbleitenden, isolierenden und halbmetallischen Materialien, die in den letzten Jahren für den Einsatz in einer zukünftigen Generation von Elektronik jenseits von CMOS große Aufmerksamkeit von Forschern auf sich gezogen haben.

„Bevor wir diese zweidimensionalen Materialien auf die nächste Generation von Niedrigenergie-Elektronikgeräten anwenden können, müssen wir die grundlegenden Eigenschaften quantifizieren, die ihre Funktionalität steuern“, sagt Hauptautor Mitchell Conway, ein Ph.D. Student der Swinburne University of Technology (Australien).

Ein neuer Weg zur Quantifizierung der Biexciton-Bindungsenergie

Die Notwendigkeit, die Eigenschaften von Biexzitonen zu verstehen, hat in der Halbleiterforschungsgemeinschaft zu bedeutenden Vermutungen und Untersuchungen über ihre Anwesenheit, Bindungsenergie und Natur geführt. Es wurde versucht zu untersuchen, wie viel Energie erforderlich ist, um die beiden Exzitonen in einem Biexziton zu trennen, wobei der naheliegende Weg ein Vergleich zwischen der Energie der gebundenen und ungebundenen Exzitonen ist. Dies ist jedoch nicht das, was normalerweise getan wird.

Die von Swinburne geleitete Studie hat das optisch zugängliche Biexziton im atomar dünnen TMDC-Wolframdisulfid (WS2) identifiziert. Um Biexziton-Signaturen eindeutig zu messen, verwendete das Forscherteam eine spezielle Folge ultrakurzer optischer Pulse mit einer genau kontrollierten Phasenbeziehung und wohldefinierten Wellenvektoren.

„Durch die Verwendung mehrerer Pulse mit einem hohen Maß an Präzision können wir den doppelt angeregten Biexziton-Zustand selektiv und direkt untersuchen, während alle Beiträge von einfach angeregten Exziton-Zuständen eliminiert werden“, sagt der korrespondierende Autor Prof. Jeff Davis (Swinburne).

„Diese Fähigkeit, das Biexziton direkt anzuregen, ist für gängigere Techniken wie die Photolumineszenz-Spektroskopie nicht zugänglich“, sagt Prof. Davis.

Die Technik, die das Team verwendete, ist als „Zwei-Quanten-Multidimensionale kohärente Spektroskopie“ (2Q-MDCS) bekannt, die eine direkte experimentelle Messung der Biexciton-Bindungsenergie ermöglicht. Wenn das Biexziton unter Verwendung von 2Q-MDCS beobachtet wird, wird auch ein Signal von einem wechselwirkenden, aber ungebundenen Exzitonenpaar erzeugt, das als „korrelierte Exzitonen“ bezeichnet wird.

„Die Energiedifferenz zwischen dem Biexziton-Peak und dem korrelierten Zwei-Exziton-Peak ist das beste Mittel, um die Biexziton-Bindungsenergie zu messen“, erklärt Mitchell. „Das war eine spannende Beobachtung, da andere spektroskopische Techniken diese korrelierten Exzitonen nicht beobachten.“

Techniken, die früher verwendet wurden, um das Biexziton zu identifizieren, sind auf das Messen von Photonen vom Biexziton-zu-Exziton-Übergang beschränkt. Diese Übergänge spiegeln möglicherweise nicht die genaue Energie von beiden relativ zum Grundzustand wider.

Darüber hinaus identifizierte die Studie die Natur des Biexzitons in der Monoschicht WS2. Das Biexziton, das sie beobachteten, bestand aus zwei hellen Exzitonen mit entgegengesetztem Spin, was in WS2 als „Hell-Hell-Intervall“-Biexziton bezeichnet wird. Im Gegensatz dazu sind Photolumineszenzmessungen, die Biexzitonen in der Monoschicht WS2 melden, nicht in der Lage, die beteiligten spezifischen Exzitonen zu identifizieren, es wird jedoch typischerweise angenommen, dass sie helle Exzitonen und ein „dunkles“ Exziton beinhalten, aufgrund der schnellen Relaxation in diese Exzitonenzustände niedrigerer Energie, die nicht absorbieren oder Licht aussenden.

Die Fähigkeit, Biexciton-Signaturen in Monoschichthalbleitern genau zu identifizieren, könnte auch eine Schlüsselrolle bei der Entwicklung von Quantenmaterialien und Quantensimulatoren spielen. Elektrostatische Korrelationen höherer Ordnung bieten eine Plattform, um kohärente Kombinationen von Quantenzuständen zu konstruieren und möglicherweise die Wechselwirkungen abzustimmen, um Quantenphasen von Materie zu realisieren, die noch nicht gut verstanden sind.