Neuer maschineller Lernansatz identifiziert mit Graphensensoren selektiv ein Molekül unter einer Milliarde

Die 2D-Natur von Graphen, die Empfindlichkeit gegenüber Einzelmolekülen, das geringe Rauschen und die hohe Ladungsträgerkonzentration haben großes Interesse an seiner Anwendung in Gassensoren geweckt. Aufgrund seiner inhärenten Nichtselektivität und der enormen p-Dotierung in atmosphärischer Luft sind seine Anwendungen in der Gassensorik jedoch oft auf kontrollierte Umgebungen wie Stickstoff, trockene Luft oder synthetische feuchte Luft beschränkt.

Während Feuchtigkeitsbedingungen in synthetischer Luft verwendet werden könnten, um eine kontrollierte Lochdotierung des Graphenkanals zu erreichen, spiegelt dies die Situation in atmosphärischer Luft nicht angemessen wider. Darüber hinaus enthält atmosphärische Luft mehrere Gase mit ähnlichen oder größeren Konzentrationen als das analytische Gas. Solche Mängel graphenbasierter Sensoren behindern die selektive Gasdetektion und die Identifizierung molekularer Spezies in atmosphärischer Luft, was für Anwendungen in der Umweltüberwachung und nicht-invasiven medizinischen Diagnose von Krankheiten erforderlich ist.

Das Forschungsteam unter der Leitung von Dr. Manoharan Muruganathan (ehemals Senior Lecturer) und Professor Hiroshi Mizuta am Japan Advanced Institute of Science and Technology (JAIST) setzte die Modelle des maschinellen Lernens (ML) ein, die mit verschiedenen gasadsorptionsinduzierten Dotierungs- und Streusignalen trainiert wurden sowohl hochempfindliche als auch selektive Gasmessung mit einem einzigen Gerät zu realisieren.

Die Leistung der ML-Modelle hängt oft von den Eingabefunktionen ab. „Die herkömmlichen Graphen-basierten ML-Modelle sind in ihren Eingabefunktionen begrenzt“, sagt Dr. Osazuwa Gabriel Agbonlahor (ehemals Postdoktorand). Die bestehenden ML-Modelle überwachen nur die durch Gasadsorption induzierten Änderungen der Graphen-Übertragungseigenschaften oder des Widerstands/der Leitfähigkeit, ohne diese Eigenschaften durch Anlegen eines externen elektrischen Felds zu modulieren.

Daher fehlt ihnen die ausgeprägte Van-der-Waals-(vdW)-Wechselwirkung zwischen Gasmolekülen und Graphen, die für einzelne Gasmoleküle einzigartig ist. Daher können wir im Gegensatz zu den herkömmlichen Modellen der elektronischen Nase (E-Nose) die durch ein externes elektrisches Feld modulierte Graphen-Gas-Wechselwirkung abbilden, was eine selektivere Merkmalsextraktion für komplexe Gasumgebungen wie atmosphärische Luft ermöglicht.

Unsere ML-Modelle zur Identifizierung atmosphärischer Gase wurden unter Verwendung des Graphensensors entwickelt, der mit einem porösen Aktivkohle-Dünnfilm funktionalisiert ist. Acht vdW-Komplexmerkmale wurden verwendet, um die Auswirkungen des externen elektrischen Felds auf die vdW-Wechselwirkung zwischen Graphen und Gasmolekülen zu überwachen und folglich die Entwicklung der vdW-Bindung vor, während und nach der Anwendung des externen elektrischen Felds abzubilden.

Obwohl die Gassensorexperimente unter unterschiedlichen experimentellen Bedingungen durchgeführt wurden, z. B. Gaskammerdruck, Gaskonzentration, Umgebungstemperatur, relative Luftfeuchtigkeit, Einstellzeit und Einstellspannung, erwiesen sich die entwickelten Modelle als robust genug, um diese Schwankungen aufzunehmen Versuchsbedingungen, indem die Modelle diesen Parametern nicht ausgesetzt werden.

Um die Vielseitigkeit der Modelle zu testen, wurden sie außerdem in atmosphärischen Umgebungen sowie in relativ inerten Umgebungen trainiert, die häufig bei der Gasmessung verwendet werden, z. B. Stickstoff und trockene Luft. Somit wurde eine hochleistungsfähige „elektronische Nase“ für atmosphärisches Gas erreicht, die zwischen den vier verschiedenen Umgebungen (Ammoniak in atmosphärischer Luft, Aceton in atmosphärischer Luft, Aceton in Stickstoff und Ammoniak in trockener Luft) mit 100%iger Genauigkeit unterscheidet.

Die Forschung wird in der Zeitschrift veröffentlicht Sensoren und Aktoren B: Chemisch.