Neue Methode erfasst stochastische Dynamik in kohärenter Röntgenbildgebung im Nanobereich

Die kohärente Röntgenbildgebung hat sich als leistungsfähiges Werkzeug zur Untersuchung von Strukturen und Dynamiken im Nanobereich in kondensierter Materie und biologischen Systemen erwiesen. Die nanometrische Auflösung zusammen mit der chemischen Empfindlichkeit und den spektralen Informationen machen die Röntgenbildgebung zu einem leistungsfähigen Werkzeug zum Verständnis von Prozessen wie Katalyse, Lichtsammlung oder Mechanik.

Leider können diese Prozesse zufälliger oder stochastischer Natur sein. Um Standbilder zur Untersuchung stochastischer Dynamiken zu erhalten, müssen die Röntgenströme sehr hoch sein, da sie die Proben möglicherweise erhitzen oder sogar zerstören. Außerdem reichen die Erfassungsraten der Detektoren nicht aus, um die schnellen Prozesse im Nanobereich zu erfassen.

Stroboskopische Techniken ermöglichen die Abbildung ultraschneller, sich wiederholender Prozesse. Allerdings können nur die mittleren Dynamiken extrahiert werden, was die Messung stochastischer Prozesse ausschließt, bei denen sich das System bei jeder Messung auf einem anderen Weg im Phasenraum entwickelt. Diese beiden Hindernisse verhindern die Anwendung kohärenter Bildgebung auf komplexe Systeme.

Allan Johnson und Arnab Sarkar vom Institut IMDEA Nanociencia (Madrid) haben eine neue Methode entwickelt, um das Signal in einer Vielzahl von Systemen direkt wiederherzustellen, was mit den bestehenden Ansätzen derzeit nicht möglich ist. Die Forscher haben gezeigt, dass es durch Ausnutzung der diesen Methoden innewohnenden Kohärenz möglich ist, die stochastischen und deterministischen Beiträge zu einem kohärenten Röntgenstreumuster zu trennen und reale Raumbilder der deterministischen Beiträge und das Impulsspektrum der stochastischen Beiträge zurückzugeben.

Stochastische Prozesse sind im Nanobereich weit verbreitet, wo thermische oder Quanteneffekte eine große Bedeutung erlangen. Beispielsweise zeigen Quantenmaterialien häufig stochastische Bewegungen von Ladungsträgern, Wirbeln oder Domänenwänden. Da es schwierig ist, reale Raumbilder solcher stochastischer Prozesse zu erzeugen, werden Fluktuationen im Allgemeinen mit alternativen Methoden untersucht, die die statistischen Eigenschaften zurückgeben.

Einzelmessungen, die an Freie-Elektronen-Lasern durchgeführt werden, könnten Momentaufnahmen von Schwankungen ermöglichen, obwohl dies in vielen Systemen aufgrund von Beschädigungsbedenken nicht möglich sein dürfte. In jüngster Zeit wurde die kohärente Korrelationsbildgebung verwendet, um ähnliche Einzelbilder in wiederholten Messungen zu gruppieren, bis das Signal-Rausch-Verhältnis ausreicht, um echte Bilder zu rekonstruieren. Diese Technik stellt einen großen methodischen Fortschritt dar, erfordert jedoch immer noch genügend Fluss, um sicherzustellen, dass die erfassten Teilbilder ausreichend vollständig sind.

In ihrer Arbeit vor kurzem veröffentlicht In Fortschritte bei Werkstoffenhaben Forscher von IMDEA Nanociencia einen neuen Ansatz zur Trennung der stochastischen und deterministischen (durchschnittlichen) Beiträge in kohärenten Bildgebungsverfahren demonstriert.

Anhand des gemittelten Beugungsmusters mehrerer Schnappschüsse zeigen Forscher, dass es möglich ist, den stochastischen Teil durch eine Fourier-Transformations-Holographie-Analyse zu isolieren. Sie haben gezeigt, dass sie in drei repräsentativen Testfällen reale Raumbilder der mittleren Schwankungen zurückgeben können: unkorrelierte punktförmige Defekte (Wirbel), polaronähnliche Paare und metallische Domänenwände in einer isolierenden Matrix.

Durch die Anwendung von Rekonstruktionsmethoden auf die Streumuster erhielten die Forscher eine Reihe quantitativer Informationen: Abstand, Größe und Phasenverschiebung der Polaronenpaare sowie Größe, Form und metallischer Charakter (Spektralabhängigkeit) der Domänenwände.

Es gibt noch viele weitere Beispiele für Fluktuationen im Nanomaßstab, bei denen diese Methode, die als Coherence Isolierte Diffraktive Bildgebung (CIDI) bezeichnet wird, angewendet werden könnte. Zum Beispiel bei der Verfolgung der Bewegung von Ladungsträgern oder Domänenfluktuationen in Quantenmaterialien.

Darüber hinaus sind für die Untersuchung schneller Fluktuationen mit CIDI-Bildgebung eigentlich keine Femtosekunden-Röntgenpulse erforderlich. Die Einschränkung ergibt sich aus der Kohärenzzeit des Lichts, die bestimmt, über welches Zeitfenster Streubeiträge kohärent am Detektor addiert werden können. Dies bedeutet, dass es möglich sein könnte, Femtosekundenfluktuationen mithilfe breitbandiger kontinuierlicher Wellenstrahlung abzubilden, beispielsweise mit dem rosa Strahl eines Synchrotrons.