von Zhao Weiwei, Hefei Institutes of Physical Science, Chinesische Akademie der Wissenschaften
Eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Prof. Wang Hui und Prof. Zhang
„Die leistungsstarken Enzyme können bei der Bekämpfung von Tumoren helfen“, sagte Dr. Liu Hongji, ein Mitglied des Forschungsteams.
Die Studie ist veröffentlicht In Zeitschrift für Chemieingenieurwesen.
Die niedervalenten Cu-Einzelatomenzyme (CuⅠ SAEs) tragen dazu bei, die ineffiziente Entstehung des ·OH-Dilemmas in der Tumormikroumgebung zu lindern, insbesondere in Gegenwart von überexprimiertem Glutathion (GSH). Die bequem kontrollierte Synthese von CuⅠ-SAEs mit hoher Atomdichte bleibt jedoch aufgrund des umständlichen Prozesses, der Heterogenität der Zusammensetzung, der schlechten Wasserlöslichkeit und der unkontrollierbaren Metallvalenz eine anspruchsvolle Aufgabe.
Um dieses Dilemma zu lösen, schlugen die Forscher eine gut kontrollierte einstufige Strategie zur Selbstkarbonisierung und Reduktion des Lösungsmittels vor, um CuⅠ-SAEs mit ultrahoher Atomdichte herzustellen. Formamid kann aufgrund seines hohen N-Gehalts und der freien Ligandenstellen leicht zu einer linearen makromolekularen Kette kondensiert werden, um CuⅡ zu chelatisieren. Die resultierenden Fragmente auf Kohlenstoffnitridbasis reduzieren CuⅡ zu CuⅠ.
„Die erhaltenen CuⅠ-SAEs haben eine unglaublich hohe Dichte von 23,36 Gew.-% und übertreffen damit zuvor berichtete metall- oder kohlenstoffbasierte geträgerte Cu-Einzelatomkatalysatoren“, erklärte Liu.
Dies ist auf die wohldefinierte CuⅠ-Spezies zurückzuführen, wohingegen aberrationskorrigierte Rastertransmissionselektronenmikroskopie und Röntgenabsorptions-Feinstrukturspektroskopie bestätigen, dass die CuⅠ-Spezies in Form einzelner Atome existierten.
„Die CuⅠ-SAEs zeigten bemerkenswerte katalytische Selbstkaskadenaktivitäten, die zu einer Tumorhemmungsrate von bis zu 89,17 % führten“, fügte er hinzu.
Laut dem Team bietet diese Studie eine neuartige Strategie zur Herstellung valenzkontrollierter SAEs auf C3N4-Basis für katalytische Anwendungen.
Mehr Informationen:
Hongji Liu et al., Kupfer(Ⅰ)-Einzelatomenzyme mit ultrahoher Dichte für die katalytische Selbstkaskadentherapie von Tumoren, Zeitschrift für Chemieingenieurwesen (2023). DOI: 10.1016/j.cej.2023.148273
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