Ein Haupthindernis für die industrielle Harnstoffsynthese ist das Fehlen von Katalysatoren mit hoher Selektivität und Aktivität. Prof. Yuliang Li (Institut für Chemie, Chinesische Akademie der Wissenschaften) und Mitarbeiter berichteten über ein neues Katalysatorsystem, das für die hochselektive Synthese von industriellem Harnstoff durch In-situ-Wachstum von Graphdiin auf der Oberfläche von Kobalt-Nickel-Mischoxiden geeignet ist.
Die Forscher fanden heraus, dass ein solcher Katalysator eine Grenzflächenstruktur mit mehreren Heteroübergängen ist, was zu dem offensichtlich unvollständigen Ladungsübertragungsphänomen zwischen der Graphdiin- und Metalloxid-Grenzfläche und mehreren intermolekularen Wechselwirkungen führt. Diese intrinsischen Eigenschaften sind der Ursprung der hohen Leistungsfähigkeit des Katalysators.
Das Team zeigte auch, dass der Katalysator die Adsorptions-/Desorptionskapazitäten des Zwischenprodukts effektiv optimieren und die direkte CN-Kopplung fördern kann, indem er Nebenproduktreaktionen zur Bildung von H2, CO, N2, NH3 deutlich unterdrückt.
Der Katalysator kann Harnstoff direkt aus Nitrit und Kohlendioxid in Wasser bei Raumtemperatur und -druck selektiv synthetisieren und weist eine rekordhohe Faraday-Effizienz (FE) von 64,3 %, eine Stickstoffselektivität (Nurea-Selektivität) von 86,0 %, eine Kohlenstoffselektivität (Curea-Selektivität ) von ~100 % sowie die Harnstoffausbeute von 913,2 μg h-1 mgkat-1 und eine bemerkenswerte Langzeitstabilität.
Die Arbeit wird in der Zeitschrift veröffentlicht National Science Review.
Mehr Informationen:
Danyan Zhang et al, Multi-Heterointerfaces für die selektive und effiziente Harnstoffproduktion, National Science Review (2022). DOI: 10.1093/nsr/nwac209