Im Gegensatz zu fiktiven Laserschwertern interagieren echte Laserstrahlen nicht miteinander, wenn sie sich kreuzen – es sei denn, die Strahlen treffen sich in einem geeigneten Material, das eine nichtlineare Licht-Materie-Wechselwirkung ermöglicht. In einem solchen Fall kann Wellenmischung zu Strahlen mit veränderten Farben und Richtungen führen.
Wellenmischungsprozesse zwischen verschiedenen Lichtstrahlen sind ein Eckpfeiler der nichtlinearen Optik, die sich seit der Verbreitung von Lasern fest etabliert hat. In einem geeigneten Material wie bestimmten Kristallen können zwei Laserstrahlen „die Anwesenheit des anderen spüren“. Dabei können Energie und Impuls ausgetauscht werden, wodurch weitere Laserstrahlen in unterschiedlichen Richtungen und mit unterschiedlichen Frequenzen aus der Wechselwirkungszone austreten, die im sichtbaren Spektralbereich als unterschiedliche Farben sichtbar sind. Diese Effekte werden häufig verwendet, um neue Laserlichtquellen zu entwerfen und zu realisieren.
Die Analyse der bei Wellenmischungsphänomenen austretenden Lichtstrahlen gibt Aufschluss über die Natur des Materials, in dem der Wellenmischungsprozess abläuft. Eine solche auf Wellenmischung basierende Spektroskopie ermöglicht es Forschern, die Feinheiten der elektronischen Struktur einer Probe zu verstehen und wie Licht das Material anregen und mit ihm interagieren kann. Außerhalb des sichtbaren oder infraroten Spektralbereichs werden diese Ansätze bisher jedoch kaum genutzt.
Ein Forscherteam des Max-Born-Instituts (MBI), Berlin, und DESY, Hamburg, hat einen neuartigen solchen Wellenmischungsprozess mit weicher Röntgenstrahlung beobachtet. Sie überlagerten ultrakurze Pulse weicher Röntgenstrahlen und Infrarotstrahlung in einem Einkristall aus Lithiumfluorid (LiF) und sahen, wie Energie von zwei Infrarotphotonen auf das oder vom Röntgenphoton übertragen wurde, wodurch sich die „Farbe“ des Röntgenstrahls änderte ein sogenannter nichtlinearer Prozess dritter Ordnung.
Sie beobachteten diesen speziellen Prozess nicht nur zum ersten Mal mit Röntgenstrahlen, sondern konnten auch seine Effizienz bei der Änderung der Farbe der einfallenden Röntgenstrahlen abbilden. Es stellt sich heraus, dass die Mischsignale nur nachweisbar sind, wenn bei dem Prozess ein Elektron der inneren Schale eines Lithiumatoms in einen Zustand versetzt wird, in dem dieses Elektron fest an die von ihm hinterlassene Leerstelle gebunden ist – ein Zustand, der als Exziton bekannt ist. Darüber hinaus zeigt der Vergleich mit der Theorie, dass ein ansonsten „optisch verbotener“ Übergang eines Elektrons der inneren Schale zum Wellenmischungsprozess beiträgt.
Durch die Analyse dieses resonanten Vierwellen-Mischprozesses erhielten die Forscher ein detailliertes Bild davon, wohin sich das optisch angeregte Elektron in seiner sehr kurzen Lebensdauer bewegt. „Nur wenn das angeregte Elektron in unmittelbarer Nähe des hinterlassenen Lochs lokalisiert ist, beobachten wir das Vierwellen-Mischsignal“, sagt Robin Engel, Ph.D. Student, der an der Arbeit beteiligt ist, „und weil wir eine bestimmte Farbe von Röntgenstrahlen verwendet haben, wissen wir, dass dieses Loch sehr nahe am Atomkern des Lithiumatoms liegt.“
Aufgrund der Fähigkeit von Röntgenstrahlen, Elektronen der inneren Schale selektiv an den verschiedenen Atomarten in einem Material anzuregen, ermöglicht der demonstrierte Ansatz den Forschern, Elektronen zu verfolgen, die sich in Molekülen oder Festkörpern bewegen, nachdem sie durch einen ultraschnellen Laserpuls stimuliert wurden. Diese Prozesse – Elektronen, die sich nach Anregung durch Licht zu verschiedenen Atomen bewegen – sind entscheidende Schritte in photochemischen Reaktionen oder Anwendungen wie der Lichternte, z. B. durch Photovoltaik oder direkte solare Brennstofferzeugung.
„Da unser Wellenmischungsspektroskopie-Ansatz auf viel höhere Photonenenergien an Röntgenlasern skaliert werden kann, können viele verschiedene Atome des Periodensystems selektiv angeregt werden. Auf diese Weise erwarten wir, dass es möglich sein wird, die transiente Anwesenheit von zu verfolgen Elektronen an vielen verschiedenen Atomen eines komplexeren Materials und geben neue Einblicke in diese wichtigen Prozesse“, erklärt Daniel Schick, Forscher am MBI.
Die Studie wurde veröffentlicht in Wissenschaftliche Fortschritte.
Horst Rottke et al, Untersuchung der Kolokalisation von Elektronen und Löchern durch resonante Vierwellen-Mischspektroskopie im extremen Ultraviolett, Wissenschaftliche Fortschritte (2022). DOI: 10.1126/sciadv.abn5127. www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn5127
Bereitgestellt vom Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI)