An der Elektrode-Elektrolyt-Grenzfläche, an der elektrokatalytische Reaktionen stattfinden, vergraben zwischen Festkörperkatalysatoren und Elektrolyten, finden unter einem angelegten elektrischen Feld komplizierte Prozesse des Elektronentransfers und der Massendiffusion statt. Das Verständnis der Grenzflächenorganisation und möglicher Grenzflächeninteraktionen, wie etwa zwischen den Elektrokatalysatoren und Elektrolyten oder zwischen Elektrolytkomponenten, ist für die Verbesserung der elektrochemischen Leistung durch die gemeinsame Optimierung von Elektrokatalysatoren und Elektrolyten von entscheidender Bedeutung.
Kürzlich haben Prof. Hongliang Jiang, Prof. Cheng Lian und Prof. Chunzhong Li von der East China University of Science and Technology veröffentlicht ein Forschungsartikel mit dem Titel „Durch Lewis-Base-Liganden neu geformtes interfaciales Wasserstoffbrückennetzwerk steigert die CO2-Elektrolyse“ in der Zeitschrift Nationale Wissenschaftsbewertung.
Diese Studie schlägt eine Strategie zur Regulierung der Elektroden-Elektrolyt-Grenzfläche unter Verwendung von Lewis-Base-Ligandenmolekülen vor. Dabei werden Spuren von Ethylendiamintetraessigsäuremolekülen und ähnlichen Liganden als Elektrolytzusätze hinzugefügt. In-situ-Infrarot- und Ab-initio-Molekulardynamikberechnungen zeigen die dynamischen Änderungen von Ethylendiamintetraessigsäureliganden an der elektrochemischen Grenzfläche und ihre Rolle bei der Katalyse der CO2-Reduktion.
Die Lewis-Base-Liganden rekonstruieren die Kationensolvathülle durch Lewis-Säure-Base-Wechselwirkungen und formen das Wasserstoffbrückennetzwerk an der Schnittstelle durch Bildung einer H-Brücken-Lückenschicht um. Diese Strategie kann auf eine Reihe kommerzieller Katalysatoren ausgeweitet werden.
Diese Studie schlägt nicht nur eine Strategie zur Regulierung katalytischer Schnittstellen durch Lewis-Base-Liganden vor, sondern erläutert auch den Mechanismus der Lewis-Base-Liganden bei der CO2-Elektrolyse. Sie liefert neue Einblicke in die Wechselwirkungen der Elektrolytkomponenten in der elektrischen Doppelschicht und bietet einen neuen Rahmen zum Verständnis der Organisation komplexer elektrochemischer Schnittstellen.
Weitere Informationen:
Wangxin Ge et al., Durch Lewis-Base-Liganden umgeformtes Wasserstoffbrückennetzwerk an der Grenzfläche fördert die CO2-Elektrolyse, Nationale Wissenschaftsüberprüfung (2024). DOI: 10.1093/nsr/nwae218