Kohlenstoffnanoröhrenmembranen mit Pd-Cu-Modifikation reduzieren erfolgreich den Nitratgehalt durch Elektrokatalyse

Die negativen Auswirkungen von überschüssigem Nitrat im Wasser auf die menschliche Produktivität und das Leben haben aufgrund der Einleitung von Industrieabwässern und der übermäßigen Verwendung von Düngemitteln auf landwirtschaftlichen Flächen zunehmend Aufmerksamkeit erregt. Ein internationales Forscherteam hat eine eingehende Studie über den erheblichen Bedarf und die Herausforderung einer effizienten Nitratentfernung durchgeführt.

Zur Entfernung von Nitrat aus Wasser wurden verschiedene Techniken eingesetzt, beispielsweise die biologische Denitrifikation, die technologisch ausgereift, kosteneffektiv und weit verbreitet ist. Allerdings laufen biologische Prozesse oft träge ab und werden leicht durch variable Umweltbedingungen wie Temperatur und die Verfügbarkeit von Kohlenstoffvorräten beeinflusst. Die Forscher schlugen vor, dass die elektrokatalytische Technologie eine vielversprechende Methode zur Nitratentfernung ist, da keine Chemikalien erforderlich sind, kein Schlamm entsteht und die Umsetzung der Methodik bequem ist.

Die meisten der derzeit für die elektrokatalytische Nitratreduktion verwendeten Elektroden sind herkömmliche Plattenkathoden, die in Parallelplattenreaktoren implementiert sind, in denen der Stofftransfer stark eingeschränkt ist. Folglich nimmt die Gesamtrate der elektrokatalytischen Nitratreduktion ab. Über neuartige reaktive elektrochemische Membranen (REMs) zur Nitratreduktion wurde bereits berichtet, aber die Syntheseprozesse für diese vorgeschlagenen Materialien sind kompliziert und die hohen Herstellungskosten haben die praktische Anwendung von REMs behindert.

Um diese Hindernisse zu beseitigen, stellten Forscher der Minzu University of China und der Wuhan University eine Pd-Cu-modifizierte Kohlenstoff-Nanoröhrchen-Membran her, die mit einem Elektroabscheidungsverfahren hergestellt und zur Nitratreduzierung in einem elektrochemischen Durchflussreaktor verwendet wurde.

Ihre Studie zeigt, dass die mit einem Pd:Cu-Verhältnis von 1:1 erhaltene Membran eine relativ hohe Nitratentfernungseffizienz und N2-Selektivität aufwies. Diese Studie mit dem Titel „Elektrokatalytische Nitratreduktion mithilfe von Pd-Cu-modifizierten Kohlenstoff-Nanoröhrchen-Membranen“ ist online veröffentlicht in Grenzen der Umweltwissenschaft und -technik.

In dieser Studie stellte das Forschungsteam eine neuartige Pd-Cu-modifizierte Kohlenstoff-Nanoröhrchen-Membrankathode auf einem Polyvinylidenfluorid (PVDF)-Substrat her, um das Stoffübergangsproblem während der Nitratreduktion zu überwinden.

Um das optimale Potenzial für die elektrokatalytische Nitratreduktion im Durchflussmodus zu bestimmen, wurde zunächst die Nitratreduktion mit Pd-Cu-modifizierten CNT-Membranen mit unterschiedlichen Potenzialen im Bereich von –2,0 bis –0,4 V durchgeführt. Das Team stellte fest, dass das optimale Potenzial und die optimale Dauer für Die gemeinsame Abscheidung von Pd und Cu betrug –0,7 V bzw. 5 Minuten, gemäß den Ergebnissen der linearen Scanvoltammetrie für CNT-Membranen in verschiedenen Lösungen.

Die zweite Frage, die das Team untersuchte, war die Auswirkung des Pd-Cu-Molverhältnisses und des Elektrodenpotentials auf die Nitratentfernung. Das Team stellte fest, dass die mit einem Pd:Cu-Verhältnis von 1:1 erhaltene Membran eine relativ hohe Nitratentfernungseffizienz und N2-Selektivität aufwies.

Nitrat wurde durch die Membran bei Potentialen unter –1,2 V fast vollständig reduziert (~99 %). Allerdings war –0,8 V das optimale Potential für die Nitratreduktion sowohl im Hinblick auf die Effizienz der Nitratentfernung als auch auf die Produktselektivität. Die Nitratentfernungseffizienz betrug 56,2 % und die N2-Selektivität betrug 23,8 % für die Pd:Cu=1:1-Membran, die bei −0,8 V betrieben wurde.

Die dritte Frage, die das Team untersuchte, war die Auswirkung der Lösungsbedingungen. Sie stellten fest, dass die Nitratentfernung unter sauren Bedingungen verbessert wurde, während die N2-Selektivität abnahm. Die Konzentrationen von Cl−-Ionen und gelöstem Sauerstoff zeigten nur geringe Auswirkungen auf die Nitratreduktion.

Um die Auswirkung des Durchflussbetriebs auf den Stofftransport zu veranschaulichen, bewertete das Team außerdem den Einfluss des Membranflusses auf die Nitratreduktion und berechnete die Massentransferratenkonstanten bei verschiedenen Membranflüssen.

Sie stellen fest, dass sich die Massentransferratenkonstante um das 6,6-fache von 1,14 × 10−3 m/h bei einem Membranfluss von 1 L/(m2·h) auf 8,71 × 10−3 m/h bei einem Membranfluss von verbessert hat 15 L/(m2·h), was zu einer deutlichen Steigerung der Nitratentfernungsrate von 13,6 auf 133,5 mg/(m2·h) führte.

Pd-Cu-modifizierte CNT-Membranen wurden mithilfe der Elektroabscheidungsmethode erfolgreich hergestellt und in dieser Studie wurde ein elektrokatalytisches Durchflusssystem zur Nitratreduzierung konstruiert. Diese Technologie hat breite Anwendungsaussichten für eine wirksame Nitratreduzierung und verdient in der Praxis weitere Modifikationen.