Die photokatalytische Reduktion von CO2 zu hochwertigen kohlenstoffbasierten Kraftstoffen birgt ein enormes Potenzial zur Bewältigung der wachsenden Energiekrise. Die hohe C=O-Bindungsenergie von CO2-Molekülen (750 kJ·mol-1) macht es jedoch schwierig, CO2 zu aktivieren und zu reduzieren.
Daher ist die Konstruktion von Photokatalysatoren mit neuartigen Elektronentransferwegen sinnvoll. Im Vergleich zum herkömmlichen Einzelelektronenübertragungskanal bietet die Entwicklung von Mehrelektronenkanälen auf Basis von Schichtmaterialien offensichtliche Vorteile bei der Verbesserung des Ladungsträgertransports. Dennoch ist der rationale Entwurf eines wünschenswerten photokatalytischen Modells für Mehrelektronenkanäle mit optimierten Parametern eine große Herausforderung.
Kürzlich wurde von Prof. Jizhou Jiang vom Wuhan Institute of Technology, China, eine Studie mit dem Titel „Konstruktion dualer Elektronentransferkanäle zur Beschleunigung der CO2-Photoreduktion unter Anleitung von maschinellem Lernen und First-Principles-Berechnungen“ entworfen und geleitet.
Diese Arbeit kombiniert First-Principles-Berechnungen und maschinelles Lernen, um erfolgreich eine neuartige BiOBr-Bi-g-C3N4-Sandwichstruktur mit dualen Elektronentransportkanälen für die photokatalytische CO2-Reduktion vorherzusagen und vorzubereiten. Es gibt drei Hauptgründe für die günstige Aktivität der neuartigen Struktur:
(1) Die eingeführten g-C3N4-Nanoblätter weisen eine ähnliche Energieniveaustruktur wie BiOBr auf, was für die Bildung eines elektronischen Überlagerungszustands von Vorteil ist.
(2) Die angeregten Ladungsträger können aufgrund der speziellen Doppelelektronentransferkanäle effizient getrennt und übertragen werden.
(3) Da die photogenerierten Träger von BiOBr und g-C3N4 ein unterschiedliches Zeitzerfallsverhalten aufweisen, kann ein mehrzeitskaliger Reaktionsmechanismus zur CO2-Reduktion konstruiert werden, um den Reaktionsweg zu optimieren.
Die BiOBr-Bi-g-C3N4-Quantentopfstruktur bietet eine verbesserte photokatalytische Leistung der CO2-Reduktion (43 μmol g-1 h-1). Fünf Modelle des maschinellen Lernens wurden verwendet, um das lineare Gesetz der verschiedenen Einflussfaktoren auf die Effizienz von Mehrelektronenkanälen zu untersuchen. Der Mechanismus der Photokatalyse wurde systematisch untersucht.
Die Ergebnisse wurden veröffentlicht in Chinesisches Journal für Katalyse.
Mehr Informationen:
Lijing Wang et al., Aufbau von dualen Elektronentransferkanälen zur Beschleunigung der CO2-Photoreduktion, gesteuert durch maschinelles Lernen und First-Principles-Berechnungen, Chinesisches Journal für Katalyse (2023). DOI: 10.1016/S1872-2067(23)64546-2