Forschern gelingt es, Attosekundenpulse mit einer Wiederholrate von 100 kHz zu erzeugen

Attosekunden-Laserpulse im extremen Ultraviolett (XUV) sind ein einzigartiges Werkzeug, das die Beobachtung und Kontrolle der Elektronendynamik in Atomen, Molekülen und Festkörpern ermöglicht. Die meisten Attosekundenlaserquellen arbeiten mit einer Impulswiederholungsrate von 1 kHz (1.000 Schüsse pro Sekunde), was ihre Nützlichkeit in komplexen Experimenten einschränkt. Mit einem am MBI entwickelten Hochleistungslasersystem ist es uns gelungen, Attosekundenpulse mit einer Wiederholrate von 100 kHz zu erzeugen. Dies ermöglicht neue Arten von Experimenten in der Attosekundenforschung.

Lichtpulse im extrem ultravioletten (XUV) Bereich des elektromagnetischen Spektrums mit einer Dauer in der Größenordnung von 100 Attosekunden (1 as = 10-18 s) ermöglichen es Wissenschaftlern, die ultraschnelle Dynamik von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern zu untersuchen. Normalerweise werden Experimente mit einer Folge von zwei Laserpulsen mit einer steuerbaren zeitlichen Verzögerung zwischen ihnen durchgeführt. Der erste Impuls regt das System an, und der zweite Impuls nimmt eine Momentaufnahme des sich entwickelnden Systems auf, indem er eine geeignete Observable aufzeichnet. Üblicherweise werden die Impulsverteilungen von Ionen oder Elektronen oder das transiente Absorptionsspektrum des XUV-Impulses als Funktion der Verzögerung zwischen den beiden Impulsen gemessen. Durch Wiederholen des Experiments für verschiedene Zeitpunkte zwischen den beiden Impulsen kann ein Film der untersuchten Dynamik erstellt werden.

Um möglichst detaillierte Einblicke in die Dynamik des untersuchten Systems zu erhalten, ist es vorteilhaft, die verfügbaren Informationen über die zeitliche Entwicklung möglichst vollständig zu messen. Bei Experimenten mit atomaren und molekularen Targets kann es vorteilhaft sein, die dreidimensionalen Impulse aller geladenen Teilchen zu messen. Dies kann mit einem sogenannten Reaktionsmikroskop (REMI)-Apparat erreicht werden. Das Schema funktioniert, indem es einzelne Ionisationsereignisse für jeden Laserschuss sicherstellt und Elektronen und Ionen gleichzeitig erkennt. Dies hat jedoch den Nachteil, dass die Detektionsrate auf einen Bruchteil (üblicherweise 10 bis 20 %) der Laserpulswiederholungsrate begrenzt ist. Aussagekräftige Pump-Probe-Experimente in einem REMI sind mit Attosekunden-Pulsquellen der 1-kHz-Klasse nicht möglich.

Am MBI haben wir ein Lasersystem entwickelt, das auf optisch parametrischer Chirped-Pulse-Amplification (OPCPA) basiert. Bei der parametrischen Verstärkung wird keine Energie im Verstärkungsmedium gespeichert; daher wird sehr wenig Wärme erzeugt. Dies ermöglicht die Verstärkung von Laserpulsen auf viel höhere Durchschnittsleistungen als mit dem aktuellen „Arbeitspferd“ Ti:Saphir-Laser, der am häufigsten in Attosekunden-Laboren auf der ganzen Welt eingesetzt wird. Der zweite Vorteil der OPCPA-Technologie ist die Fähigkeit, sehr breite Spektren zu verstärken. Unser OPCPA-Lasersystem verstärkt Laserpulse mit wenigen Zyklen mit einer Dauer von 7 fs direkt auf mittlere Leistungen von 20 W. Dies ist eine Pulsenergie von 200 uJ bei 100 kHz Wiederholrate. Mit diesem Lasersystem haben wir bereits erfolgreich Attosekunden-Pulszüge erzeugt.

Bei vielen Attosekunden-Experimenten ist es vorteilhaft, isolierte Attosekunden-Pulse anstelle einer Folge von mehreren Attosekunden-Pulsen zu haben. Um die effiziente Erzeugung isolierter Attosekundenpulse zu ermöglichen, sollten die Laserpulse, die den Erzeugungsprozess antreiben, Pulsdauern haben, die so nah wie möglich an einem einzelnen Lichtzyklus liegen. Auf diese Weise wird die Attosekundenpulsemission auf einen Zeitpunkt beschränkt, was zu isolierten Attosekundenpulsen führt. Um nahezu Einzelzyklus-Laserpulse zu erreichen, haben wir die Hohlfaser-Pulskompressionstechnik eingesetzt. Die 7-fs-Pulse werden durch einen 1m langen Hohlleiter geschickt, der zur spektralen Verbreiterung mit Neongas gefüllt ist. Mit speziell konstruierten Chirp-Spiegeln können die Pulse auf Pulsdauern von bis zu 3,3 fs komprimiert werden. Diese Pulse bestehen aus nur 1,3 optischen Zyklen.

Die 1,3-Zyklus-Pulse werden in eine am MBI entwickelte Attosekunden-Beamline geschickt. Der Hauptteil der Energie wird verwendet, um isolierte Attosekunden-XUV-Pulse in einem Brennstoffzellen-Target zu erzeugen. Nach Entfernung des Hochleistungs-NIR-Strahls, spektraler Filterung und Fokussierung stehen etwa 106 Photonen pro Laserschuss (entsprechend einem beispiellosen Photonenfluss von 1011 Photonen pro Sekunde) für Experimente zur Verfügung.

Um die erzeugten Attosekunden-XUV-Pulse zu charakterisieren, führten wir ein Attosekunden-Streaking-Experiment durch. Im Wesentlichen wird der XUV-Puls verwendet, um ein atomares Gasmedium (in unserem Fall Neon) zu ionisieren, während ein starker NIR-Puls verwendet wird, um die XUV-erzeugten Photoelektronen-Wellenpakete zu modulieren. Abhängig vom genauen Timing der XUV- und NIR-Pulse werden die Photoelektronen beschleunigt (Energie gewinnen) oder verzögert (Energie verlieren), was zu einer charakteristischen „Streifenspur“ führt. Aus dieser Datenmatrix können die exakten Formen sowohl des NIR-Pulses als auch des XUV-Pulses bestimmt werden. Die Attosekunden-Pulsformen wurden mit einem für dieses Projekt entwickelten globalen Optimierungsalgorithmus abgerufen. Unsere sorgfältige Analyse zeigt, dass die wichtigsten Attosekundenpulse eine Dauer von 124±3 as haben. Der Hauptimpuls wird von zwei benachbarten Satellitenimpulsen begleitet. Diese stammen von der Attosekunden-Impulserzeugung einen halben NIR-Zyklus vor und nach der Haupt-Attosekunden-Impulserzeugung. Die Satelliten vor und nach dem Impuls haben eine relative Intensität von nur 1 × 10 –3 bzw. 6 × 10 –4 .

Diese isolierten Attosekundenpulse mit hohem Fluss öffnen die Tür für Attosekunden-Pump-Probe-Spektroskopiestudien mit einer Wiederholungsrate, die 1 oder 2 Größenordnungen über aktuellen Implementierungen liegt. Wir beginnen derzeit mit Experimenten mit diesen Pulsen in einem Reaktionsmikroskop (REMI).

Die Forschung ist veröffentlicht in Optik.

Bereitgestellt vom Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI)