Ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Chen Wei und Wei Wei vom Shanghai Advanced Research Institute (SARI) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften berichteten über ein neuartiges Verfahren, das eine effiziente Elektroreduktion von CO2 zu CO durch die Adsorption von Chloridionen mit geringer Koordination an einer Silberhohlfaserelektrode ermöglicht.
Die Ergebnisse wurden in veröffentlicht Internationale Ausgabe der Angewandten Chemie.
Die elektrochemische Umwandlung von CO2 in kohlenstoffbasierte Kraftstoffe und wertvolle Rohstoffe durch erneuerbaren Strom ist eine attraktive Strategie für Klimaneutralität. CO ist die Schlüsselkomponente von Synthesegas, einer Mischung aus CO und H2, die über gut entwickelte industrielle Prozesse direkt in verschiedene Mehrwertchemikalien umgewandelt werden kann. Daher ist die CO2-Elektroreduktion zu CO einer der vielversprechendsten Wege, um kostengünstige Produkte zu erhalten.
Aufgrund der geringen Löslichkeit und des Diffusionskoeffizienten von CO2 in wässrigen Elektrolyten bleibt es jedoch eine Herausforderung, eine große Stromdichte, einen hohen faradayschen Wirkungsgrad und eine hervorragende Stabilität für praktische Anwendungen der CO2-Nutzung zu besitzen.
In dieser Studie führte das Forschungsteam auf der Grundlage der hocheffizienten Elektroreduktion von CO2 zu CO über eine Silberhohlfaserelektrode weitere Chloridionen in die Elektrodenlösung ein. Mittels spezifischer Adsorption von Chloridionen wurde die elektronische Struktur der Elektrodenoberfläche funktionell reguliert, um die Nebenreaktion der Wasserstoffentwicklung zu hemmen.
Die niedrigkoordinierte Chloridionenadsorption an einer Silber-Hohlfaserelektrode reduzierte CO2 zu CO bei einer stabilen (>150 h) Ampere-Stromdichte (1 A·cm-2) und mit einem hohen CO-Faradayschen Wirkungsgrad (>92 %). .
Elektrochemische Experimente zeigten, dass das hochkonzentrierte Cl- im Elektrolyten an der Oberfläche von Silber-Hohlfasern niederkoordiniert adsorbiert werden konnte. Dies verhindert nicht nur das Auftreten der Wasserstoffentwicklungsreaktion, sondern optimiert auch die Kinetik der CO2-Reduktion zu CO, was zu einer besseren eCO2RR-Leistung führt, selbst bei der Stromdichte auf Ampere-Niveau.
Diese Arbeit liefert eine neue Strategie zur Weiterentwicklung elektrokatalytischer CO2-Systeme mit hoher Stromdichte, hoher Selektivität und hoher Stabilität in der CO2-Nutzung und der Chlor-Alkali-Industrie.
Shoujie Li et al, Chloridionenadsorption ermöglicht CO2-Elektroreduktion auf Ampereebene über Silberhohlfaser, Internationale Ausgabe der Angewandten Chemie (2022). DOI: 10.1002/ange.202210432