Kovalente organische Gerüste (COFs) können aufgrund ihrer unterschiedlichen funktionellen Baueinheiten und ihrer großen Oberfläche eine ideale Plattform zum Nachweis oder zur Extraktion von Metallionen sein.
Die meisten 3D-COFs weisen jedoch eine gegenseitige Durchdringung auf, da zwischen den benachbarten Netzen nichtkovalente Wechselwirkungen bestehen, was zu verringerten Oberflächen und Porositäten führt und somit ihre Anwendungen in der Katalyse und Molekular-/Gasadsorption einschränkt.
Kürzlich hat ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Zeng Gaofeng und Assoc. Prof. Xu Qing vom Shanghai Advanced Research Institute (SARI) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften hat einen neuartigen 3D-COF ohne gegenseitige Durchdringung zum Einfangen von Au-Ionen durch Iminbindungen in den Gerüsten konstruiert. Die große Oberfläche und die zahlreichen Hohlräume sorgten für eine hohe Au3+-Kapazität (570,18 mg g-1), Selektivität (99,5 %) und Effizienz (68,3 % Adsorption der maximalen Kapazität in fünf Minuten).
Die Studie wurde veröffentlicht in Fortschrittliche Funktionsmaterialien am 23.04.
Das synthetisierte BMTA-TFPM-COF zeigte eine gute Kristallinität mit Dia-Topologie und eine hohe Brunauer-Emmett-Teller (BET)-Oberfläche von 1.924 m2 g-1. Wichtig ist, dass die offenen Hohlräume und freigelegten C=N-Bindungen aus nicht gefalteter gegenseitiger Durchdringung zu einer hohen Kapazität, Selektivität und Stabilität der Au3+-Aufnahme beitrugen.
Die Experimente zeigten den Mechanismus des Au-Einfangs. Die protonierten C=N-Bindungen aufgrund des Einflusses des HAuCl4 und der protonierten stickstoffhaltigen Gruppen könnten AuCl4- adsorbieren und in saurer Lösung Au(III) zu Au(I) und Au(0) reduzieren. Somit konnte das BMTA-TFPM-COF mit reichlich exponierten C=N-Bindungen die Umwandlung von Au(III) zu Au(I) und Au(0) durch die protonierten C=N-Bindungen fördern, was weiter bestätigte, dass C=N Bindungen könnten an der Reduktion von Au(III) teilnehmen.
Diese Studie liefert neue Einblicke in die Entwicklung von 3D-COFs für die Au3+-Abscheidung.
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Minghao Liu et al, Non‐interpenetrated 3D Covalent Organic Framework with Dia Topology for Au Ions Capture, Fortschrittliche Funktionsmaterialien (2023). DOI: 10.1002/adfm.202302637