Die oxidative Redispergierung bei erhöhten Temperaturen wird seit langem in der heterogenen Katalyse zur Regeneration von Sintermetallkatalysatoren und zur Synthese von Einzelatom- und Clustermetallkatalysatoren eingesetzt. Diese Redispergierungsprozesse erfordern einen erheblichen Energieaufwand. Daher bleibt die Suche nach umweltfreundlichen und energiesparenden Redispersionsstrategien eine dringende Priorität.
Eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Fu Qiang vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) hat die wasserunterstützte oxidative Redispergierung von Cu-Partikeln durch die Bildung von Cu-Hydroxid bei Raumtemperatur (RT) aufgedeckt. Die Studie wurde veröffentlicht in Naturkommunikation.
Die Forscher entdeckten, dass Cu-Nanopartikel, die auf der Oberfläche von γ-Al2O3 getragen werden, bei Raumtemperatur spontan redispergieren können. Sie bestätigten, dass die Hydroxylierung der Trägeroberfläche in einer feuchten Umgebung und die Bildung von Cu-OH-Spezies die Schlüsselfaktoren für die RT-Redispersion von Cu-Nanopartikeln auf γ-Al2O3-Oberflächen waren. O2 und H2O führten zur Bildung hydroxylierter Cu-Spezies und beschleunigten die Diffusion von Cu-Atomen auf der γ-Al2O3-Oberfläche.
Darüber hinaus könnten die meisten Trägeroberflächen, wie γ-Al2O3, SiO2 und CeO2, in einer feuchten Atmosphäre hydroxyliert werden, um reichlich OH-Gruppen an der Oberfläche zu bilden, die wandernde Cu-Spezies einfangen.
Die „Push“- (Migration) und „Pull“- (Verankerungs-)Effekte von gasförmigem H2O erleichterten die strukturelle Umwandlung von Cu-Spezies von Cu-Nanopartikeln in Cu-Einzelatome bei RT und steigerten dadurch ihre katalytische Aktivität bei der umgekehrten Wasser-Gas-Verschiebung (RWGS). und bevorzugte Oxidation von Kohlenmonoxid (CO-PROX)-Reaktion.
Diese Studie hob die bedeutende Rolle von H2O bei der dynamischen Strukturentwicklung von trägergestützten Metallnanokatalysatoren hervor und entwickelte eine einfache Strategie für die Redispergierung gesinterter Cu-basierter Katalysatoren bei RT mittels O2-H2O-Behandlung, wodurch der Energieverbrauch herkömmlicher Hochtemperatur-Regenerationsprozesse vermieden wird .
„Wasser ist in der heterogenen Katalyse weit verbreitet, und der Einfluss von Wasser auf die dynamische Strukturentwicklung von trägergestützten Metallnanokatalysatoren kann nicht ignoriert werden. Der möglichen Redispergierung/Sinterung von Metallen unter wasserhaltigen Bedingungen sollte mehr Aufmerksamkeit geschenkt werden“, sagte Prof. Fu.
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Yamei Fan et al., Wasserunterstützte oxidative Redispergierung von Cu-Partikeln durch Bildung von Cu-Hydroxid bei Raumtemperatur, Naturkommunikation (2024). DOI: 10.1038/s41467-024-47397-z