Metallhydride (MH), kritische, aber allgegenwärtige Zwischenstufen in einer Vielzahl von katalytischen Reaktionen, sind wichtig auf dem Gebiet der heterogenen Katalyse. Die umfassende Charakterisierung und das Verständnis von MH-Spezies sind jedoch immer noch eine Herausforderung.
Vor kurzem hat ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. HOU Guangjin vom Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) die reaktive Gallium-Wasserstoff-Spezies (Ga-H) auf der Oberfläche von Galliumoxid (Ga2O3) entdeckt ) unter Verwendung von Festkörper-Kernmagnetresonanz (ssNMR).
Diese Studie wurde veröffentlicht in Zeitschrift der American Chemical Society.
Die Forscher lieferten ssNMR-Beweise für Oberflächen-Ga-H-Spezies, die auf einem praktischen Nano-Ga2O3-Oxidkatalysator während der direkten H2-Aktivierung und Propan-Dehydrierungsreaktionen erzeugt wurden.
Mithilfe von NMR-Techniken und numerischen Simulationen fanden sie heraus, dass die komplexe 1H-NMR-Signatur von Ga-H-Spezies von starken J- und dipolaren/quadrupolaren Kopplungen herrührt. Und sie enthüllten umfassende Informationen über die strukturelle Konfiguration und den Bildungsmechanismus dieser speziellen MH-Spezies mit komplementärer NMR- und DFT-Analyse.
Darüber hinaus verwendeten sie ein 13CO2-Adsorptionsexperiment, um zu beweisen, dass Ga-H-Spezies die Schlüsselzwischenprodukte im Hydrierungsprozess von CO2 waren.
„Der in dieser Studie vorgestellte analytische Ansatz kann auf andere M-H-Analysen ausgeweitet werden und kann der Entwicklung effizienterer Katalysatoren auf Ga-Basis zugute kommen“, sagte Prof. Hou.
Hongyu Chen et al, Direct Detection of Reactive Gallium-Hydride Species on the Ga2O3 Surface via Solid-State NMR Spectroscopy, Zeitschrift der American Chemical Society (2022). DOI: 10.1021/jacs.2c01005